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聚电解质复合水凝胶(Polyelectrolyte Complex Hydrogel)是一类高分子主链上带有正电荷和负电荷基团的含水网络聚合物。通过调控网络结构中正电荷和负电荷基团的比例,聚合物凝胶表现出特有的聚电解质特性(大量净电荷)和反聚电解质特性(等电点附近处)。其中,当正电荷与负电荷比例相同时,其独特的两性结构及相应的特性更接近于天然高分子,如蛋白质、核酸等。为此,研究聚电解质复合水凝胶的特性不仅有助于掌握生物高分子的性质,如蛋白质的折叠,也便于理解生物大分子在生物器官和生命活动中的作用等,而逐渐引起人们的广泛关注。
本研究基于带负电荷的壳聚糖(Chitosan)和带正电荷的透明质酸钠(HA)生物高分子,通过调控网络结构中正电荷和负电荷基团的比例来设计高分子链之间的静电相互作用力,实现具有力学强韧性的物理交联型聚电解质复合水凝胶。研究发现:在小变形条件下,Chitosan/HA聚电解质复合水凝胶的模量与加载的应变率无关,而呈现弹性行为。同时样品在小变形下时具有自修复特性;而在大变形条件下,凝胶的屈服强烈依赖于加载的应变率,同时样品不具有自修复特性。即材料随着变形的增加而呈现弹性到塑性的转变。通过计算高分子网络的结构单元参数,如电荷比,缠绕点间的轮廓长度等,推测出凝胶的弹性到塑性转变与生物高分子链的刚性(持续长度)、电荷密度和高分子链之间的静电强度有关。
该研究成果发表在高分子专业期刊《Macromolecules》上。文章第一单位为日本北海道大学,北海道大学博士生史然和华南理工大学研究员孙桃林为文章的共同第一作者,北海道大学龚剑萍教授为论文通讯作者。
Ran Shi#, Tao Lin Sun#, Feng Luo, Tasuku Nakajima, Takayuki Kurokawa, Yue Zhen Bin, Michael Rubinstein, Jian Ping Gong※. Elastic-Plastic Transformation of Polyelectrolyte Complex Hydrogels from Chitosan and Sodium Hyaluronate. Macromolecules, 51(21), 8887-8898 (2018).
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.8b01658