实验室马东阁教授&陈江山研究员团队：外量子效率超过20%的近红外锡基钙钛矿发光二极管

环保型锡（Sn）基钙钛矿在近红外发光二极管（PeLEDs）领域极具潜力，但由于其不可控的快速结晶动力学和严重的 Sn2+氧化问题，导致薄膜缺陷密度高，其电致发光性能目前仍显著落后于铅基钙钛矿LED。此外，常用的PEDOT:PSS空穴传输层由于其强酸性和吸湿性，会加剧锡基钙钛矿的化学降解和界面非辐射复合，从而限制了器件效率。因此，亟需开发有效的界面与体相协同调控策略，从根本上改善锡基钙钛矿薄膜的晶体质量。

近日，华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室的马东阁教授和陈江山研究员团队利用2PACz:PFNBr自组装单分子层（SAM）作为埋底界面，并引入间苯二甲酰肼（IPDH）作为体相添加剂，有效调控了锡基钙钛矿结晶动力学和显著抑制了Sn2+的氧化，实现外量子效率超过20%的锡基近红外发光二极管，有望拓展环保无铅钙钛矿在高效近红外发光二极管领域的应用。

在制备高质量锡基PeLEDs的过程中，界面的性质从根本上决定了钙钛矿的成核与结晶动力学。该研究采用2PACz:PFNBr自组装单分子层替代传统的PEDOT:PSS，降低了底表面的润湿性，从而增加了异质成核的势垒，抑制了过度成核现象。这为后续的晶体生长提供了充足的生长空间，不仅释放了界面处的残余晶格应变，还促使生成了晶粒更大、致密度更高且晶体取向高度一致的钙钛矿薄膜。同时，研究人员在钙钛矿前驱体中引入了多功能添加剂IPDH。IPDH中的羰基和相邻的肼基充当电子供体，能与配位不足的 Sn2+形成稳定的双配位五元螯合环结构。这种强烈的螯合作用进一步延缓了钙钛矿的结晶速度，确保了钙钛矿3D相的受控生长，有效抑制了聚集诱导的荧光猝灭。此外，该配位作用显著提高了锡空位（Vsn）的形成能（从5.24 eV提升至5.77 eV），从而极大地抑制了 Sn2+向Sn4+的氧化，减少了因氧化造成的p型自掺杂带来的缺陷密度。

得益于自组装单分子层界面与体相添加剂的协同优化，锡基钙钛矿薄膜中的非辐射复合损失被大幅降低。最终制备的器件展现出破纪录的20.15%的外量子效率（EQE），最高辐射亮度达到125 W sr⁻¹ m⁻²，并且在3 V至8 V的不同驱动电压下，电致发光峰始终稳定在890 nm左右，展现出了优异的光谱稳定性和工作寿命。

相关研究成果以“Self-Assembled Monolayer and MultifunctionalAdditive Improve Tin-Perovskite Crystallization for Near-Infrared LEDsExceeding 20% EQE”为题发表在ACS Energy Letters上，其中通讯作者为马东阁教授和陈江山研究员，第一作者为刘嘉诚博士生。该研究工作得到了国家重点研发计划（2022YFE0206000）、国家自然科学基金（U2001219）、广东省基础与应用基础研究基金（2023B1515040003和2024A1515010262）、广东省自然科学基金（2023B1212060003）以及华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室（Skllmd-2023-05）等科研项目的资助。