实验室应磊研究员&钟文楷副教授团队：二维纳米晶动力学模板调控自组装实现有机太阳电池效率21%

有机太阳电池的功率转换效率已突破20%，然而在溶液加工的非平衡成膜过程中，活性层互穿网络结构往往连续性差、取向相关性弱，并伴随无定形混合区。现有调控策略多依赖分子设计、溶剂添加剂或后处理以提高结晶度，但单纯提升结晶度难以在快速动力学冻结过程中构建方向相关的纤维网络，如何调控分子致密化与相分离的时间序列，成为高性能OSCs形貌控制的核心难题。

近日，华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室应磊研究员、钟文楷教授等利用二维三硫代磷化钴（CoPS₃）纳米晶作为动力学模板，在成膜过程中重编程分子自组装，实现21.0%的功率转换效率，为有机体异质结形貌调控提供了新策略。不同于传统通过提高结晶度调控形貌的思路，该工作提出“动力学模板化自组装”新机制。二维CoPS₃纳米晶具有各向异性、电子可交互的原子级平整表面（平均尺寸约18 nm），与聚合物给体D18和小分子受体L8-BO发生弱而位点选择性的界面非共价电子耦合。

在不提高结晶度的前提下，该策略重塑了介观纤维网络自组装， Hermans取向因子由0.41升至0.81，纤维长度由121 nm增至143 nm、宽度由约17 nm降至约12 nm。基于D18:L8-BO体系仅需0.5 wt%低负载溶液共混，CoPS₃ 纳米片延缓了 D18:L8-BO 的聚集动力学，给分子留出更长的有序排列时间（图1），器件即获得21.0%的功率转换效率，第三方认证效率20.53%。该策略在PTzBI-dF:L8-BO、PM6:Y6等多个给受体体系中普适，实现了效率与稳定性的同步提升。

图1  (a) 二维CoPS₃纳米晶动力学模板化自组装机理示意图（a：D18、L8-BO分子结构与CoPS₃晶体结构；(b)分子动力学模拟；(c) 薄膜特征吸收峰强度与峰位波长随时间的演化曲线

相关研究成果以“Kineticallytemplated fibrillar self-assembly via two-dimensional nanocrystals enables 21%efficient organic solar cells”为题发表在NatureCommunications上，其中通讯作者为华南理工大学应磊研究员、钟文楷副教授及李振业教授，第一作者为华南理工大学博士李振业（现任南华大学教授）。该研究工作得到了国家自然科学基金（项目号：62404094，22575092）、广东省基础与应用基础研究基金等科研项目（项目号：2023B1515040026）的资助。