实验室蒋尚达教授团队：铈掺杂纳米晶的圆偏振自旋-光学界面

自旋-光学界面（Spin-optical interface）能够实现对材料中自旋态的主动控制，在多功能量子器件、自旋光催化及生物磁传感等领域具有广泛的应用前景。然而，由于可见光与多数自旋相互作用在能量尺度上存在巨大差异，如何在化学体系中实现高效、直接的自旋极化与读出一直是该领域关注的重点。近年报道的自旋-光学界面多依赖系间窜越（ISC）机制（如金刚石NV色心、有机小分子等），而利用圆偏振光直接将角动量注入自旋体系的策略，虽然理论上能为自旋-光学界面带来更高的可操控性，但在化学体系中的探索仍十分有限。

近日，华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室蒋尚达教授团队与夏志国教授团队、韦小明教授团队等合作，首次在化学合成的纳米晶中首次实现了基于圆偏振光激发的光探测磁共振（ODMR）。研究团队以铈离子掺杂的硫化钙（CaS:Ce3+）纳米晶为模型体系，成功验证了此类直接自旋-光学界面的普适性，为开发可化学调控的量子自旋平台开辟了新路径。

图1 本研究原理与仪器示意图

CaS:Ce3+纳米晶作为理想的自旋-光学界面具有双重优势：一方面，CaS基质具有高对称性且几乎不含磁性核，为铈离子的自旋提供了低磁噪声环境；另一方面，碱土金属硫族化合物作为经典半导体换能材料，其组分可调、易于表面修饰，且便于加工成单晶、薄膜或纳米颗粒等多种形态。

研究团队搭建了低温共聚焦ODMR波谱仪，在2.9 K和350 G的条件下，成功实现了CaS:Ce3+纳米晶的圆偏振光自旋极化，极化率不低于12%。该极化现象对磁场方向的依赖关系清晰呈现出角动量传递的矢量特点。脉冲实验测得自旋-晶格弛豫时间（T1）为0.65(2) ms，微波脉冲操控可实现最高16.6 MHz的拉比振荡频率。体系的自旋相干时间（T2）可达2.5(7) μs，超过前人报道中YAG晶体内掺杂铈离子自旋相干时间的10倍，退相位时间（T2*）可达45(7) ns。

图2 CaS:Ce3+纳米晶的自旋极化、磁场方向依赖性、ODMR波谱及退相干过程

研究团队对立方晶体场下铈离子的电子结构与圆偏振光激发的自旋选择性机制进行了深入解析，并利用低温荧光光谱，通过声子伴线精确提取了自旋-轨道耦合与晶体场参数。计算发现，立方晶体场中光激发的自旋选择性对入射光和磁场的共同方向存在各向异性。有关结果为此类材料的进一步构效关系研究提供了坚实的理论支撑。

图3 立方晶体场中铈离子的电子结构与圆偏振光激发的自旋选择性

借助光学共聚焦的空间分辨能力和光子计数探测的高灵敏度，当前实验的探测极限可达105个自旋，是传统电子顺磁共振的约万分之一。CaS:Ce3+纳米晶作为静磁场探针的归一化灵敏度可达55 fT·mol1/2·Hz-1/2。本工作为光与化学材料的相互作用及发光材料的功能应用提供了新视角，也为未来开发适用于生物传感、微介观样品分析及多功能量子器件的自旋-光学界面材料奠定了重要基础。

相关研究成果以“OpticallyDetected Magnetic Resonance of a Cerium-Doped Nanocrystal: Toward theGenerality of a Direct Spin-Optical Interface”为题发表在《Journal of the American Chemical Society》上，通讯作者为蒋尚达教授、刘正副教授和王烨欣助理研究员，博士生陶兴泉和李庚源为共同第一作者。该研究得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费、广东省量子科学战略专项及广州市基础与应用基础研究基金等项目资助。