实验室应磊研究员团队：通过优化HLCT态提升非掺杂深蓝光 OLED效率
非掺杂 OLED 因无需精确调控主客体掺杂比例、发光层制备更简便而备受关注，但深蓝光单组分发光材料仍面临高效率与电荷传输难以兼顾的挑战。局域激发态材料虽具高色纯度，却受限于弱自旋轨道耦合，三重态激子利用不足；电荷转移态材料虽可提升激子利用效率，却易导致发光红移和谱带展宽。因而，如何精准调控 HLCT 态中 LE与 CT 成分，成为实现高效深蓝光非掺杂 OLED 的关键。
近日，华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室的应磊研究员课题组利用杂化局域激发与电荷转移态精细调控策略，实现了高效率非掺杂深蓝光 OLED，器件外量子效率达到 14.42%，色坐标为（0.160，0.043），有望拓展超高清显示与高色纯有机电致发光器件领域的应用。
CPPChN 和CPChN 通过理论计算表明，CPPChN 与CPChN 具有相近的前线轨道分布与能级，但 CPChN 因少一个苯环而呈现更强的电荷转移特征，激发态偶极矩显著增大，电子空穴分离更明显。同时，CPChN 的 S0 与 S1 构型差异更小，激发态结构更稳定。两者的 S1 均呈 HLCT 特征，且高位三重态与 S1 能级接近，为 hRISC 提供了有利条件。其中 CPChN 具有更高 CT 贡献和更强 SOC 相互作用，更有利于高位反系间窜越与三重态激子的高效利用。
单晶结构分析表明，CPPChN 与CPChN 均具有较大扭转构型，但 CPChN 平面性更优，更有利于电子离域。二者在分子堆积上也存在明显差异，CPPChN 主要表现为较弱的 π–π 相互作用，而 CPChN 形成更丰富的 C–H···π 相互作用。进一步的二聚体能量、RDG 和IRI 分析表明，CPChN 具有更致密且更均匀的分子间吸引作用，有利于激子在分子间的传递。
光物理结果表明，CPPChN 与CPChN 在薄膜中均保持深蓝发射，发射峰分别位于 425和 422 nm，PLQY 高达 86% 和 84%。两者的 S1 能级分别为 3.24和 3.28 eV，T1 均约为 2.25 eV，较大的 ΔEST表明其发光并非源于传统 TADF 过程。溶剂极性实验显示，CPChN 对极性更敏感，体现出更强 CT 特征。TRPL 结果表明两者均具有高效辐射衰减。瞬态吸收测试进一步证实材料中存在长寿命三重态激子，并支持高位三重态向 S1 的hRISC 过程，为高激子利用效率提供了实验依据。
器件结果表明，CPChN 基非掺杂 OLED 表现显著优于 CPPChN，最大 EQE分别为 14.4% 和 6.5%，对应 CIE 坐标为（0.160，0.043）和（0.157，0.050）。其中，CPChN 器件在 CIEy < 0.05 的非掺杂蓝光 OLED 中处于领先水平，并展现出良好的操作稳定性。偶极取向分析表明，两者均具有较高水平取向，而 CPChN 具有更高的辐射激子利用效率。结合瞬态电致发光与磁场电致发光测试可知，CPChN 兼具更有效的三重态利用能力，证明精细调控 HLCT 态中 CT 成分是提升深蓝非掺杂 OLED 性能的有效策略。
本研究构筑了两种基于䓛核的 HLCT 蓝光发光体。由于 CT 成分更高，CPChN 具有更强 SOC 与更高效 hRISC，使其非掺杂 OLED实现 14.4% EQE 和深蓝发射。结果表明，精准调控 HLCT 态中 CT 比例是提升高色纯深蓝 OLED 性能的有效策略。
相关研究成果以“EnhancingExternal Quantum Efficiency of Non-Doped Deep-Blue OLEDs by OptimizingHybridized Local and Charge-Transfer States”为题发表在 Advanced Optical Materials上。华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室应磊研究员为论文通讯作者，李明珂博士生为论文第一作者。该研究工作得到了国家重点研发计划（2024YFF1504700）等科研项目的资助。
原文链接：https://doi.org/10.1002/adom.202503305
