实验室马东阁教授&乔现锋副研究员团队：一种基于双自由基的室温高自旋量子比特

近年来，有机双自由基以其独特的性能引起了人们的广泛关注。具体来说，有机双自由基结合了半导体和磁性特征，为集成磁光或磁电功能提供了机会。在这些双自由基中，发光双自由基是受发光单自由基在电致发光器件中取得巨大成功的启发而发展起来的。此外，发光双自由基分子固有的高自旋态，使其在量子信息科学(QIS)中也具有光明的应用前景。

近日，华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室的马东阁教授和乔现锋课题组利用电子自旋共振（EPR）技术，对两种双自由基分子的自旋特性进行了仔细研究，证明了其室温下具备的量子操纵能力及长相干时间，并从多个角度揭示了退相干时间的影响因素。其研究结果有望拓展双自由基分子在QIS领域的应用。

本研究选取了两种可比的稳定发光双自由基，以方便阐明它们的结构参数与自旋动力学性质之间的关系。连续波EPR (cw-EPR) 和回波探测场扫描吸收谱(EDFS) 共同证明了室温下热可及三重态的存在，验证了其固有的高自旋特性（图1）。从光谱拟合的结果中得到D值（90和26.7），反映出分子内自由基间间距对自旋偶极相互作用的强烈影响。

图1分子结构、cw-EPR、EDFS测试及拟合结果

为进一步评估作为分子量子比特的可行性，进行了拉比振荡实验（图2），结果表明其确实具备在室温下执行量子操纵的能力，即可通过微波将磁化矢量翻转到布洛赫球的任意角度。通过快速傅里叶变换得出拉比振荡频率，并与内部双重态频率进行对比得到1.414倍的比例关系，进一步论证了三重态的存在。

图2拉比振荡曲线及振荡频率

QIP应用要求量子比特在量子操作和读出过程中保持相干，因此，对弛豫时间(T1)和退相干时间(Tm)的研究是必不可少的。在这里，作者通过对固态样品施加组合脉冲序列，成功在室温下检测到样品的T1和Tm。在稀释的样品中，TTM-Ph-TTM的T1和Tm被分别延长到了3088ns和362ns。这在室温下已经是个不错的结果，同时也表明分子间的自旋相互作用会对自旋弛豫产生一定影响。此外，研究团队还探究了温度与磁性核所带来的影响，如图3所示，随着温度的降低T1和Tm被不断延长，表明温度对T1和Tm都有强烈的影响。在TTM-Ph-TTM的Tm回波衰减曲线中可以看到明显的核调制波动，从中解析到磁性核35Cl的频率信号。与此同时，在TTM-Ph-TTM的三脉冲电子自旋-核双共振(3P-ESEEM)实验结果中发现了1H核的信号，而在TTM-TTM中却没有。上述结果说明，双自由基内部的自旋间距对自旋演化的影响最大，从而掩盖了TTM-TTM中的磁性核信号。该研究不仅提出了一种新的有机高自旋量子位候选者，还详细论述了导致退相干的各种因素，为将来的研究提供了有用的参考。

图3TTM-Ph-TTM中T1和Tm的温度依赖性

相关研究成果以“A Room-TemperatureDiradical-Based High-Spin Qubit”为题发表在The Journal of Physical Chemistry Letters上，其中我校通讯作者为乔现锋副研究员何马东阁教授，第一作者为陈圣阳硕士生。该研究工作得到了中国科学技术部、国家自然科学基金(11661131001，62422404)和广东省自然科学基金(2025A1515011527)等科研项目的资助。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.5c02104