实验室应磊研究员团队：通过聚合物无规行走模型调控钙钛矿太阳电池空穴传输聚合物偶极矩

反式钙钛矿太阳能电池（PSCs）的性能依赖于空穴传输层（HTL）的设计。空穴传输材料（HTMs）的偶极矩是影响HTL性能的关键因素，然而，聚合物链的复杂构象使聚合物偶极矩调控面临挑战。传统策略（如侧链工程）虽有效，但需深入理解聚合物偶极的协同作用机制。因此，建立精准预测HTMs偶极矩的理论模型，对开发高效稳定PSCs具有重要意义。

近日，华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室的应磊研究员课题组通过扩展聚合物构象的无规行走模型描述了聚合物HTM中偶极矩的迭代累积，并验证了模型预测的有效性，有望扩展偶极矩调控策略在设计应用于钙钛矿太阳能电池的高效、稳定的聚合物HTM领域的应用。

在本研究中，作者设计了两类乙二醇侧链修饰的聚合物HTMs（PTAC-DEG和PTAC-TEG），通过侧链长度差异调控偶极矩，并构建了聚合物偶极矩的无规行走模型。结合模型，作者发现较短侧链的PTAC-DEG因偶极角度更小（约105°）实现了更高的累积偶极矩（5.3a.u.），而较长侧链的PTAC-TEG因偶极角度较大（121°）导致偶极聚集，整体偶极矩降低（3.5a.u.）。PTAC-DEG更高的聚合物偶极矩有效增强了钙钛矿薄膜的结晶性和晶粒尺寸，降低了缺陷态密度。实验表明，PTAC-DEG增强了钙钛矿薄膜的（100）结晶取向，并显著降低界面非辐射复合，有助于提高载流子寿命和器件稳定性。另外，通过紫外光电子能谱分析发现，PTAC-DEG较高的偶极矩带来界面能级变深，实现了HTM与钙钛矿价带能级的更好对齐，提升了器件的能级匹配性和空穴提取效率。基于PTAC-DEG的反式PSCs实现了25.81%的光电转换效率，为已报道基于聚合物HTM的反式钙钛矿太阳电池的最高值之一，并且器件在ISOS-L-3（t95=1300h）和ISOS-D-3（t95=1200h）条件下表现出出色的稳定性。本研究为合理设计具有高偶极矩和高稳定性的聚合物HTMs提供了新的策略，为开发高效稳定的钙钛矿太阳能电池铺平了道路。

图1.聚合物HTM链偶极无规行走模型

相关研究成果以“TuningPolymer Dipole Moment of Hole Transport Materials with a Glycol EthylSubstituted Strategy for Inverted Perovskite Solar Cells”为题发表在Advanced Functional Materials上，其中通讯作者为应磊研究员，第一作者为罗轩昂博士生。该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和广东省基础与应用基础研究基金等科研项目的资助。

原文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202426037