实验室应磊研究员团队：降低空穴传输聚合物的能量无序性提升钙钛矿太阳电池效率

钙钛矿太阳电池（PSC）的性能受空穴传输层（HTL）的影响，其中溶液可加工的聚合物HTL因其良好的光电特性和长期稳定性备受关注。然而，无定型聚合物HTL的能量无序性会导致载流子传输受限，增大器件能量损失。降低能量无序度可减少陷阱态密度，优化能级匹配，并提升电荷提取效率。

华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室的应磊研究员团队在 Small 期刊发表研究，通过降低HTL的能量无序度，显著提升了PSC的性能。研究团队设计了一种新型低能量无序度聚合物PF8ICz，π 共轭扩展有效减少了主链结构弛豫，降低了能级波动。PF8ICz 在PSC中展现出优异的载流子输运能力、增强的钙钛矿亲和力/界面钝化效应，以及更合适的能级匹配，有效提升了器件的电荷提取效率和薄膜结晶质量。

研究团队设计的 PF8ICz 采用 对称ICz 单元，其较低的结构弛豫和稳定的几何构型减少了分子链的能级波动。理论计算表明，PF8ICz 主链扭转势垒较高，有助于保持较好的平面性和共轭性，从而降低能量无序度，提高载流子迁移率。

图1 不同结构聚合物空穴传输材料的弛豫

分子动力学模拟和态密度分析表明，PF8ICz 具有最低的能量无序度，其陷阱态密度和态密度带尾均明显低于 PTAA和 PF8Cz。结果表明，PF8ICz提供了更稳定的电荷传输路径，提高了电荷提取效率。

图2 聚合物空穴传输材料的能量无序

分子模拟计算表明，PF8ICz 对钙钛矿层的吸附能最高，显著高于 PTAA和 PF8Cz，增强了聚合物与钙钛矿的相互作用，提高钝化效果，减少界面载流子复合，并优化钙钛矿结晶质量。

图3 不同聚合物空穴传输材料对钙钛矿的亲和/钝化作用

PF8ICz 空穴传输层上的钙钛矿薄膜表现出较大晶粒和更少小颗粒，表明其结晶质量优异。PLQY测试显示，PF8ICz 钙钛矿层的 PLQY 为24.3%，明显高于 PTAA和 PF8Cz。TRPL测试表明，PF8ICz 钙钛矿层的激子寿命更长，表明其电荷传输效率更高，载流子复合损失更低。

图4 不同聚合物空穴传输材料上制备的钙钛矿层结晶质量

基于 PF8ICz 的PSC 光电转换效率高达 25.4%，远高于 PTAA（23.3%）和 PF8Cz（22.0%）。其中，PF8ICz太阳电池的开路电压达 1.19V，短路电流密度达 25.31mA/cm²，填充因子达 84.33%。此外，PSC 在 ISOS-D-3 和 ISOS-L-3测试下，1000小时后仍保持 96.2% 和95.0% 的优异长期稳定性。

图5 使用不同聚合物空穴传输层的钙钛矿太阳电池器件表现

相关研究成果以 “Improving Performance ofPerovskite Solar Cells by Reducing Energetic Disorder of Hole Transport Polymer”为题发表在 Small期刊上，通讯作者为应磊研究员，第一作者为罗轩昂博士生。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202409284