实验室应磊研究员团队：通过“有机-共轭双网络”形貌研究可拉伸有机光伏器件的性能增强机理

可拉伸高分子光电器件是基于共轭高分子的独特器件，具备在承受机械应变时仍能维持其光电性能的能力，在可穿戴电子、可拉伸显示等领域展现出广阔的应用潜力。但可拉伸有机太阳电池的发展仍面临着挑战，对光伏活性层在拉伸过程中的形貌演变与效率之间关系的理解还有欠缺。

近日，华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室的应磊研究员和钟文楷副教授，通过物理共混热塑性弹性体，力求达到光伏性能和拉伸性能的平衡，并且利用X射线分析等手段对形貌进行详细的研究，提出了有机光伏活性层结构中的“有机-共轭双网络”形貌的结构，对可拉伸有机光伏器件在拉伸过程中的性能增强机理和失效分析有重要意义。

该工作选取高效全聚合物体系PTzBI-oF：PYIT，通过物理共混加入热塑性弹性体乙烯和醋酸乙烯共聚物EVA，它在紫外-可见-近红外光谱范围内具有高的透明度和更强的抗紫外线能力。制备了ITO/PEDOT:PSS/active layer/PFNDI-F3N/Ag的器件结构测试了PTzBI-oF:PYIT:EVA混合活性层的光伏性能。PTzBI-oF:PYIT全聚合物的PCE达到17.85%。随着EVA比例增加到15%时，混合薄膜在机械性能和光伏性能之间取得了最佳平衡，PCE保持在15.28%，COS提升到17.23%。

论文使用AFM、TEM、AFM-IR和RSOXS研究了混合薄膜的相分离形态。共轭聚合物网络与EVA网络的重叠形成了共轭和弹性双网络形态。共轭网络和D/A纤维可保持电荷在中尺度上的高效生成和传输。EVA相互连接的颗粒状结构域有助于消散外加应力。这两个网络并不是独立的，它们通过界面上的附加链相互连接，AFM-IR可以证明这一点。因此，双网络形态有助于平衡机械性能和OPV性能。

图1. 薄膜形貌分析

为了评估双网络形貌对OPV性能的影响，制作了TPU/M-PH1000/PEDOT:PSS/activelayer/PFNDI-F3N/EGaIn@Ag结构的本征可拉伸器件，如图2a所示。比较了由PTzBI-oF:PYIT和PTzBI-oF:PYIT:15% EVA活性层制备的器件（图 2b）。含有15%EVA时，在30%应变下保持了初始值的81.5%PCE。另外，通过相对于拉伸方向的不同方向的X射线束进行GIWAXS测试。PYIT信号反射的峰面积和晶体相干长度在拉伸过程中保持不变，表明拉伸中没有发生重新取向（图 5e）。因此，双网络形态有助于保持共轭聚合物结晶堆积的完整性。

图2. 本征可拉伸器件结构及应变下的效率测试

最后，该研究为通过控制复杂的薄膜形态实现高效率和优异机械性能的OPV薄膜提供了独特的理解。EVA弹性网络有助于承受外加应力，保护共轭网络免受大的破坏。共轭和弹性双网络的综合优势使其成为开发高性能可拉伸OPV的一种可行的方法。

相关研究成果以“AchievingEfficient Intrinsically Stretchable Organic Photovoltaics with a Conjugated andElastomeric Dual-Network Morphology”为题发表在材料领域期刊《Advanced Materials》上，其中通讯作者为应磊研究员和钟文楷副教授，第一作者为硕士生杨雯钰。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202403259