实验室胡斌教授团队：有机-无机杂化金属卤化钙钛矿的自旋轨道有序效应

本文介绍具备强自旋轨道耦合（SOC）的有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿在发光（PL）、放大自发辐射（ASE）、光诱导磁性、圆偏振发光（CPL）和手性诱导自旋选择性（CISS）等方面表现出的显著影响。

华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室胡斌教授课题组，在探究SOC在钙钛矿发光中的作用机制研究中取得重要进展。通过理论计算和实验验证，揭示了SOC在钙钛矿发光特性中的关键作用，为光电器件研究提供了新的理论支持。

SOC由轨道( L )和自旋( S )动量组成，导致J激子( J角动量量子数: = L + S )的形成，其本质上涉及轨道和自旋动量。一般来说，SOC对J激子发光性质的影响有三个关键。首先，当J激子作为单个准粒子时，轨道和自旋动量的构型直接决定了亮态和暗态J激子的形成。第二，当J激子作为集体准粒子相互作用时，激子-激子的相互作用可以通过轨道和自旋动量发生。激子和激子通过轨道和自旋动量的相互作用产生了不同的发光性质，表现出SOC有序效应。第三，J激子可以通过激子-激子间相干相互作用产生ASE，通过激子-螺旋有序效应产生CPL。本文综述了有机-无机杂化金属钙钛矿对PL、ASE、CPL、光诱导磁性、CISS等的影响。

图1：量子点经表面修饰后，其PLQY受激子-激子相互作用影响

图1表示通过表面修饰来控制量子点内部的激子-激子相互作用，可以增加钙钛矿量子点的PLQY。结果表明，CsPbI1Br2量子点的PLQY从39%提高到72%。

图2：棒状MAPbBr3 ASE效应受激子-激子相互作用效应影响及长程激子-激子相互作用示意图

   图2中展示了棒状MAPbBr3具有ASE性质，用343 nm的线偏振/圆偏振激光光源切换激发测量其ASE，ΔASE现象表明，长程激子-激子相互作用是通过长程轨道极化发生的，为发展相干发光行为提供了必要的条件。  

图3：手性诱导自旋选择：CCIS原理图及 CISS LED示意图；利用手性结构空穴输运层（HTL）注入的圆极化空穴和来自非手性电子输运层（ETL）的非极化电子演示CP-EL

图3中展示如CP-EL所示，圆极化空穴与非极化电子的复合本质上可以形成圆极化激子。显然，CP-EL证实了手性结构确实可以激活CISS现象。

相关研究成果以 “Spin-OrbitalOrdering Effects of Light Emission in Organic–Inorganic Hybrid Metal HalidePerovskites” 为题发表在Advanced Materials上，其中第一作者为柳力群博士，田纳西大学唐翊彭为共同第一作者，通讯作者为胡斌教授和马於光教授。该研究工作得到了中国广州科技计划项目的资助支持。

原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202411913