有机片层单晶的光谱增益与高性能场效应发光晶体管外量子效率突破3.6%

2021-03-30 10

时至今日,有机电泵激光仍是一个悬而未决的重要科学问题。有机单晶因其高稳定性,规律的分子取向与天然的谐振腔效应一直以来都被寄予厚望。寻求高发光且具有双极性质的有机晶体非常缺乏且重要。

近日,华南理工大学邓剑博士等设计合成了一种具有高发光效率,低增益阈值的有机片状晶体;基于该晶体的场效应的发光晶体管的量子效率获得了进一步突破。测试结果表明,该晶体的荧光效率为82%,在光泵条件下的放大自发射的泵浦阈值为21 μJ cm-2。基于该晶体的场效应晶体管获得了高达3.63%的最大外量子效率,达到该领域当前最高水平。

1 (2Z,2'Z)-3,3'-(1,4-phenylene)bis(2-(naphthalen-2-yl)acrylonitrile) (PBNA) 二维单晶晶体结构。研究者通过合理的分子设计,在分子主链两侧引入强吸电性质的氰基以构造出分子间的多重氢键。分子外围通过萘环的空间位阻效应以达到孤立单个分子激发态,保持其发光性能的目的。在物理气相传输生长有机单晶的过程中,多重氢键、萘环间的C-Hπ与芳香环间的π-π相互作用明显强于其他方向的作用力,成为该过程中的优势方向,得到片状的有机晶体。

2 . PBNA材料的a)发光光谱特性,b)荧光寿命,及cd)其晶体在光泵实验结果。PBNA材料晶体的荧光光谱与THF溶液中的荧光光谱相比,基本维持了相似的峰型特征,光谱红移较小,说明晶体的发光大体保留了单分子的特点。得益于其外围萘环的空间位阻效应,材料在晶态下的荧光效率达到82%。使用皮秒激光进行光泵实验,发现材料具有明显的放大自发射现象,发生放大的阈值泵浦能量仅为21 μJ cm-2。当泵浦能量达到90.3 μJ cm-2时,其发光光谱的半峰宽从原本的80 nm降低到5.1 nm


3 基于β-PBNA的场效应晶体管输出曲线和转移曲线。a) 场效应晶体管的N型输出曲线。b) 场效应晶体管的P型输出曲线。c)场效应晶体管转移曲线。从其晶体管的输出曲线和转移曲线中可以清晰看到电子和空穴同时在器件注入和传输的信号。同时其N型输出电流明显高于P型输出电流,说明该材料为双极材料但显著偏N型性质。利用低电压下的转移曲线数据,我们计算了材料中电子和空穴的缺陷密度,分别为1.10 ´ 1012 and 1.38 ´ 1012 cm-2,处于相对较低的水平。

4 PBNA有机单晶场效应发光晶体管ac)光谱及b)效率曲线。器件的表现出典型的侧面发光特性。侧面光谱相较于正面光谱有一定程度的窄化。研究者将晶体转移到基板上,随后使用分步法在晶体的两端分别蒸镀上了钙电极和金电极。钙电极和金电极分别使用了氟化铯与氧化钼进行了界面修饰,提高器件的电子空穴注入能力。器件的最大外量子效率达到3.63%,在有机单晶的场效应发光晶体管效率上获得了进一步突破。

上述文章发表在ACS Mater. Lett.,通讯作者为华南理工大学的邓剑博士后、顾成研究员和马於光教授。相关工作得到了国家自然基金、中国博士后科学基金、广东省自然科学基金、中央高校基本科研业务费的资助。

文献链接

Lamellar Organic Light-Emitting Crystals Exhibiting Spectral Gain and 3.6% External Quantum Efficiency in Transistors, Liqun Liu, Chang Cai, Zejian Zhang, Shitong Zhang, Jian Deng*, Bing Yang, Cheng Gu* and Yuguang Ma*,ACS Materials Lett.2021, 3, 428−432; DOI:  10.1021/acsmaterialslett.1c00056


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