基于分子稳定性理论预测长寿命激基复合物主体

近几年，研究者们发现利用激基复合物作为有机电致发光器件（Organic Light Emitting Diodes,OLEDs）的主体将可以获得高效率、成本低以及低驱动电压的高性能发光器件。然而，激基复合物主体发光器件的工作寿命问题一直被人们所忽视，缺乏系统性的研究。另一方面，传统的新材料寿命评估一般将采取器件制备和优化的方式进行，这一方法存在研发周期长、盲目性大、成本高等问题，将严重阻碍长寿命新材料的研发效率。为了克服上述存在的困难，实现高效率、长寿命的激基复合物主体发光器件，我们通过理论计算材料化学键能的方式，并将分子在器件中的动力学行为纳入分子稳定性评估当中，建立对激基复合物主体材料稳定性预测和评价的新方法。

近期，华南理工大学发光材料与器件国家重点实验苏仕健教授课题组利用分解活化能算符ΔE_A与激子动力学之间存在的联系建立一种低成本但有效的分子稳定性理论预测方法。从分子在传输基态、激发态、极化子-激发态以及高能激发态下的分解衰减行为预估激基复合物主体在发光器件中的稳定性表现以及可能存在的分子老化机制。分析结果表明，主体分子中的空穴传输单元将在激发态（高能激发态）和极化子-激发态下出现明显的弱键，容易造成芳香胺上的C-N键或C-C单键发生断裂分解并产生对应的分解产物。幸运的是，利用快速能量转移方式把主体上不稳定的高能激子迅速转化为稳定态激子将大幅度的提升分子的稳定性。所预期具有长寿命性能的BCzPh: SF2-TRZ和NPB: T2T主体，其激基复合物主体发光器件成功获得了长达10169 h和9051 h的T₅₀（1000 cd m^-2初始亮度下的半衰期时间）长寿命。进一步研究器件老化机制与分子衰减行为之间存在的关系，分子在激发态（高能激发态）和极化子-激发态下的衰减分解行为将分别形成器件激子淬灭中心和空穴捕获中心。

相关成果以《Predicting Operational Stability for OrganicLight-Emitting Diodes with Exciplex Cohosts》为题，发表在Advanced Science（Adv. Sci.2019, 1802246，DOI: 10.1002/advs.201802246）上，作者为Zhiheng Wang（王志恒）、Mengke Li（李梦珂）、Lin Gan（甘霖）, Xinyi Cai（蔡欣佚）, Binbin Li（李彬彬）, Dongcheng Chen（陈东成）和Shi-Jian Su^*（苏仕健）。相关工作得到了国家科技部，国家自然科学基金委员会和广东省科学技术厅的资助。