全溶液加工高效倒装量子点发光二极管(王坚课题组）

量子点发光二极管（QLED）自诞生以来由于其发光光谱窄、色域广、溶液加工成本低等优异的性能在学术界与工业界引起了广泛关注。随着量子点（QD）材料的发展与器件结构的不断优化，QLED的性能得到了不断提升，正装的红绿蓝（RGB）QLED的外量子效率（EQE）已经达到了20.5%，15.4%, 和 12.2%，倒装RGB QLED的EQE已经达到了18%, 15.6%, 和4.0%，这已与现今商业化的有机发光二极管（OLED）具有一定的可比性。倒装QLED可与基于N型金属氧化物薄膜晶体管（TFT）的主动矩阵驱动基板（AM基板）相结合降低像素的驱动电压并且提升器件的稳定性。由于QD材料易溶于非极性溶剂，如：氯苯、氯仿等，而这些非极性溶剂常作为空穴传输层（HTL）材料的溶剂，使得倒装QLED的发光层（EML）在加工过程中容易受到HTL溶剂的影响而遭到破坏，导致器件性能低下。为了解决这一现象，行之有效的解决方案有在EML中引入交联剂（HDMS），或者在EML于HTL之间引入抗溶剂层（PEIE），但由于HDMS与PEIE为绝缘材料，HDMS的用量与PEIE层的厚度的提升会导致驱动电压的提升。

图1.（a）各膜层的PL光谱。Film 1: ITO/ZnO/QDs. Film 2: ITO/ZnO/QDs/1,4-diaoxane risning. Film 3: ITO/ZnO/QDs/PVK (7 nm). Film 4: ITO/ZnO/QDs/PVK (7 nm)/p-Xy rinsing. Film 5: ITO/ZnO/QDs/PVK (15 nm). Film 6: ITO/ZnO/QDs/PVK (15 nm)/p-Xy rinsing.（b）红光QLED的高分辨截面扫描透射电子显微镜图。

近期，华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室王坚教授研究组提出利用极性溶剂1,4-diaoxane溶解HTL材料防止溶剂对EML的破坏，提升全溶液加工倒装QLED的性能的方法。从图1（a）展示了ITO/ZnO/QD、ITO/ZnO/QD/ 1,4-diaoxane溶剂测试、ITO/ZnO/QD/PVK、ITO/ZnO/QD/PVK/p-Xy溶剂测试一系列薄膜的PL光谱图，可以发现各薄膜的PL强度没有变化，说明利用极性溶剂溶解HTL材料进行溶液加工可以防止EML被破坏。为了进一步验证EML的完整性，该小组进行了器件验证，利用高分辨截面扫描透射电子显微镜对器件的截面进行了表征，如图1（b）所示EML与HTL界面清晰，说明EML没有被破坏。基于器件结构ITO/ZnO/QDs/PVK/PMAH/Al的倒装全溶液加工的量子点器件，红、绿、蓝器件最大EQE分别为11.2%，3.83%, 和 4.69%，比已报导的全溶液加工倒装最大EQE有较大提升。进一步利用PVK/TFB作双HTL提升空穴的注入，降低空穴的注入势垒，红、绿、蓝QLED最大EQE进一步提升到了12.7%, 5.29%, 和5.99%。

相关成果以《Highly efficient all-solution processed inverted quantum dots based light emitting diodes》为题，发表在ACS Nano（ACS Nano 2018, 12, 1564-1570，DOI: 10.1021/acsnano.7b08129）上，作者为Yu Liu（刘玉）, Congbiao Jiang（江从彪）, Chen Song（宋晨）, Juanhong Wang（王娟红）, Lan Mu（穆兰）, Zhiwei He（何志伟）, Zhenji Zhong（钟镇基）, Yangke Cun（寸阳珂）, Chaohuang Mai（麦超晃）, Jian Wang（王坚）*, Junbiao Peng（彭俊彪） & Yong Cao（曹镛）。相关工作得到了国家科技部，国家自然科学基金和广东省科技厅的资助。