近日，我实验室固定研究人员王海辉教授团队利用MXene作为催化剂活性中心实现了氨的电化学高效合成。研究成果以“Efficient Electrocatalytic N2 Fixation with MXene under Ambient Conditions”为题在线发表在国际顶级期刊Cell的子刊《Joule》上（https:// doi.org/10.1016/j. joule.2018.09.011）。该论文第一作者为华南理工大学博士研究生罗亚茹、陈高峰，通讯作者为华南理工大学丁良鑫研究员和王海辉教授，华南理工大学为论文的唯一单位。
原理示意图
据介绍，论文作者利用MXene表面的负电性，巧妙地将二维MXene片有序负载在具有弱析氢能力的宿主金属表面，并通过进一步调控MXene片尺寸和宿主金属的生长取向，实现了对活性位点最大程度的暴露。同时，通过这种立体的空间设计以及雇佣具有弱析氢能力的宿主，不仅合理的抑制了析氢竞争反应，而且促进了氮气在催化剂电极上的扩散吸附，进而有效地提高了MXene催化剂的氮还原活性和选择性，从而实现常温常压下高效的电化学固氮。这项工作证明了二维MXene材料在电化学固氮反应的应用潜力，为合理设计高效电化学固氮催化剂提供了一种新的思路。
附：背景资料
氨是现代工业和农业生产最为基础的化工原料之一，对人类的生产、生活等方面有着至关重要的作用。氨的人工合成最初源起于德国Adolph Frank等人发明的“氰化法”，但受制于制备原料及过高的能耗，该制备工艺没有得到大规模应用。后来，在20世纪初，Fritz Haber（1918年诺贝尔奖得主）和Carl Bosch（1931年诺贝尔奖得主）等人发现以锇（后来是以铁为主要活性组分的复合物）作为催化剂，可直接将氮气和氢气在高温高压下反应得到氨气（即Haber-Bosch法），且产率最高可达到20%。这一方法开启了合成氨的大规模工业化进程，人类自此实现了人工固氮的集约化和规模化发展，从而直接推动了全球粮食产量和人口数量史无前例地增长。然而该方法虽经过百多年的发展，仍需要在高温高压条件下进行，能耗高，二氧化碳排放量大。因此，在常温常压下高效反应合成氨，是科学家们梦寐以求的技术；特别是如果合成氨过程中的驱动能量能由可持续的绿色能源供给，则将彻底解决Haber-Bosch法合成氨所面临的涉及能耗、污染以及安全性等方面的问题。
近年来，一些基于光催化、电催化的固氮体系被陆续证实可利用可再生能源在常温常压下实现氮还原固氮，但由于N2中的N≡N非常稳定，在常温常压下，真实的效率尚难超过1%，且氮气的扩散和吸附问题难以解决。因此，如何构建像固氮酶那样精巧的催化剂，将是常温常压下高效固氮的主要挑战。