基于激子复合区域调控实现高效准二维钙钛矿蓝光LED

2019-04-09 1416

近年来,金属卤化钙钛矿在光电器件中获得广泛的研究,可以归因于其具有的许多优异的光电性质,诸如非常高的吸光系数、超长的载流子扩散长度(可达1微米)、很高的光致发光量子产率(可达90%以上)以及高的缺陷容忍度。特别地,利用金属卤化钙钛矿的发光颜色简易可调性、可溶液加工性以及非常尖锐的光谱发射性质,它们已经成功地被应用到LED器件的应用场景中,扩宽了发光活性层的种类。经过近五年的迅猛发展,以钙钛矿材料为发光层的近红外、红光和绿光LED都突破了20%的外量子效率,但是当前的蓝光(发光峰位于450 – 480 nm)的钙钛矿LED仍表现出很差的器件性能。目前的蓝光钙钛矿LED的最高外量子效率仍低于3%,亮度半衰期通常只有几分钟甚至几秒。如此低下的器件性能限制了基于钙钛矿发光材料的潜在应用,比如全彩显示与白光照明。因此,提高蓝光钙钛矿LED的器件性能是这个领域亟需突破的一项课题。

近期,华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室叶轩立教授课题组结合钙钛矿的组分、维度以及激子复合区域的三重调控,成功地将蓝光钙钛矿LED的外量子效率推进到5.7%。在这项工作中,首先,利用钙钛矿组分与维度的可调控性,通过在CsPb(Cl/Br)3钙钛矿中引入PEABr小分子添加剂,制备出PEA2Csn-1Pbn(ClxBr1-x)3n+1准二维钙钛矿蓝光发射薄膜,其PL发射峰可以连续调制到480 nm。同时,得益于PEABr对钙钛矿缺陷的钝化作用,薄膜的缺陷密度从4.1 × 1017 cm-3大幅降低至3.0 × 1016 cm-3,从而导致蓝光薄膜的PLQY从0.15%大幅提升至27%。随后,观测到钙钛矿晶粒在空穴传输层PEDOT:PSS上的不均匀分布现象,提出了调制激子复合区位置的策略,成功地激活了大部分的钙钛矿晶粒。最终,成功制备了外量子效率高达5.7%、最大亮度高达3780 cd m-2、发光峰为480 nm的蓝光钙钛矿LED器件,其性能处于当前国际领先水平。

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图1 钙钛矿/PEDOT:PSS中的垂直分布形貌以及相应的激子复合区域调控示意图

相关成果以《Modulation of recombination zone position for quasi-two-dimensional blue perovskite light-emitting diodes with efficiency exceeding 5%》为题,发表在国际顶级期刊《Nature Communications》上(Nat. Commun. 2019, 10, 1027),作者为Zhenchao Li(黎振超),Ziming Chen(陈梓铭),Yongchao Yang(杨永超),QifanXue(薛启帆),Hin-Lap Yip*(叶轩立),Yong Cao(曹镛)。相关工作得到了国家科技部,国家自然科学基金委员会和广东省科学技术厅的资助。


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