Angewandte Chemie International Edition:红光热激活延迟荧光分子—31.5%的历史新高电致发光效率

发布时间:2021-09-01浏览次数:27


热活化延迟荧光(TADF材料作为有机电致发光二极管(OLED)领域内具有巨大前景的发光材料,在过去数年中引起了学术界和工业界的广泛关注。由于其在电致发光过程中产生的非辐射三重态激子可通过反向系间窜越(RISC)过程使自旋发生翻转生成可辐射单重态激子,内部量子效率ηint)的理论上限可以达到100%。设计TADF材料的一种常用策略是利用电子给体(D)和受体(A)构建扭曲的分子构象,以分离最高占据分子轨道(HOMO)和最低未占据分子轨道(LUMO),进而降低最低单重激发态(S1)和最低三重激发态(T1)态之间的能级差(ΔEST),以确保高效的RISC过程。但根据能隙定律,对于从T1态到基态(S0)具有更窄能隙的红光TADF材料,非辐射衰减速率(knr)比蓝光和绿光TADF材料的更大。并且,HOMOLUMO的过于分离将降低振子强度和辐射衰减速率(kr),继而降低发光效率。因此,具有超过600 nm电致发光(EL)峰值的高效红光TADF材料是非常稀缺的

本工作中,合成并表征了一系列由吸电子吡嗪[2,3-f][1,10]菲啰啉-2,3-二腈核(DCPPr)和给电子三芳胺(Ar3N)构成的红光TADF分子。这些分子由于形成分子内氢键,提升了分子刚性和平面性,从而提高光致发光效率(ΦPL)的同时,HOMOLUMO的适当分离使其继续保留TADF的性质。更重要的是,由于分子内氢键提升了分子本身的刚性和平面性,这些分子构象趋向于轴对称,在成膜时更倾向于采取水平取向,实现较大的水平偶极取向比和较高的光取出效率(Φout)。因此,基于这些分子制备的OLED实现了优异的EL性能。它们的非掺杂近红外OLED,峰值达到748 nmηext,max达到1.9%。它们的掺杂OLED呈红光到深红光(606–652 nm),最高ηext,max高达31.5%。这是已报道的EL峰值超过600 nm的红色TADF OLED中的最佳EL效率。这些结果表明了分子内氢键的构建可能是设计高效的TADF材料的一种实用方法。

文章第一作者为组内博士蔡哲毅,文章在线发表在Angewandte Chemie International Edition (DOI: 10.1002/anie.202111172)