近日，我院李志远教授团队利用 mJ 量级脉冲能量的钛宝石飞秒激光作为泵浦源，以弱几何非对称分布的周期极化铌酸锂非线性光栅(PPLN)为工作介质，基于线性、二阶和三阶非线性光物质相互作用的协同耦合机制，首次发现了有趣的线性和非线性衍射协同非互易现象，并揭示了其物理机制。研究成果以“Synergistic Nonreciprocity of Linear and Nonlinear Optical Diffraction”为题目发表在物理学顶级期刊Physical Review Letters (Volume 133, Article ID 223801)上。该文章第一作者为华南理工大学和中国科学院上海光学精密机械研究所联合培养博士后洪丽红，通讯作者为李志远教授和洪丽红博士。

光学领域的基础现象之一是光的衍射。在光遇到粒子、障碍物或光栅时，会引发复杂的衍射现象，使光线产生偏折。线性光学衍射遵循光学互易性原则，但引入磁性、有源主动或非线性介质可打破这一规律。过去的研究主要关注信号光在磁性、有源主动和非线性介质中的互易/非互易现象，很少考虑介质与信号光共同作用下的互易/非互易效应。

另一方面，当粒子、障碍物或光栅在飞秒脉冲强激光作用下同时存在线性和非线性光学响应时，会发生一系列有趣的非线性光学衍射现象，例如非线性拉曼-纳斯衍射(NRND)和非线性切伦科夫辐射(NCR)等非共线的二阶非线性效应。然而，非线性介质中线性和非线性衍射是否能够互相耦合及其关联的互易/非互易基本物理问题仍未被触及。

对此，李志远教授团队首次设计并实验构建了具有弱几何非对称分布的周期极化铌酸锂 (PPLN)线性-非线性双性衍射光栅，此PPLN光栅前表面为深度仅为67 nm的亚波长浅表面浮雕型光栅，而后表面则为光滑平面。研究团队系统探究了弱几何非对称的PPLN薄板光栅在高峰值功率钛宝石飞秒激光泵浦下发生的丰富线性光学和非线性光学过程。研究发现，当高峰值功率泵浦激光穿过这一PPLN光栅时，能够在同一样品上同时激发线性和非线性相互作用，从而在同一光学系统中同时观察到线性光学衍射(LOD)和非线性光学衍射(NOD)图案，这些过程包括在深度仅为67 nm的亚波长浅表面浮雕型光栅上的LOD、非线性光栅上的二阶非线性拉曼-纳斯衍射(NRND)和畴壁及缺陷处的非线性切伦科夫辐射(NCR)、一定程度的三阶非线性光谱展宽以及显著的线性畴壁散射(DWS)等等丰富多彩的光学和物理过程。有趣的是，这些线性、二阶和三阶非线性光学过程在正向和反向泵浦条件下表现出明显的差异，即为非互易现象。

同时，李志远教授团队针对这一首次发现的有趣的物理现象，建立了简单的物理模型，深刻揭示了线性和非线性衍射协同非互易现象的产生过程及其内在的物理演化机制，清晰表明这种非互易性可归因于线性、二阶非线性、三阶非线性光物质相互作用的协同耦合。此外，李志远教授团队还进一步探究了不同泵浦脉冲能量下，线性和非线性衍射协同非互易的变化情况，发现随着泵浦光功率的逐步减少，非互易现象也逐渐减弱，直至消失不见。

图1. 高峰值功率钛宝石飞秒激光泵浦弱几何非对称PPLN光栅产生的线性和非线性衍射非互易现象。

李志远教授团队在此研究中观察到的LOD和NOD协同耦合强非互易现象，极大地加深了我们对光学互易性和非互易性基本法则的概念与物理的理解。这些发现还揭示了在线性和非线性光与物质相互作用中，关于光学互易/非互易规律这一基础物理命题仍然存在着广泛的探索空间。此外，这项研究还充分证实了一个广为人知的非线性物理基本定律，即非线性光学和物理系统对输入信号的初始条件或边界条件极为敏感。当系统的初始条件或边界条件微小变化时，最终输出信号会发生巨大变化，涉及线性光学、二阶非线性、三阶非线性光学过程的相互作用和耦合。这个现象与众所周知的“亚马逊蝴蝶效应”有异曲同工之处！令人不由感慨：大自然奥秘的相似性在此非线性物理系统中得到了充分的彰显！

论文链接：

DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.133.223801

(图文/李志远团队）