文章链接：https://doi.org/10.1002/adfm.76839
硬碳因具备独特的微晶石墨区域与纳米空腔结构，现已成为钠离子电池核心负极材料。但其平台可逆容量偏低，制约了钠离子电池体系的能量密度。传统杂原子掺杂手段虽可提升材料总容量，却往往造成首次库仑效率下降，且容量增量主要集中在斜坡区。针对上述问题，本文开发一种可工业化制备的新型杂原子共掺杂改性策略。通过调控共掺杂微观结构，大幅提升平台区间内钠离子的吸附与迁移能力，所得材料可逆容量高达394 mAh/g，首次库仑效率可达89%。本文进一步揭示了平台嵌钠过程中耦合储钠机制，该机制同时包含孔隙填钠与层间嵌钠两种过程，二者协同作用是材料平台容量提升的根本原因。公斤级量产硬碳在圆柱型全电池中，宽温域下均可维持稳定电化学性能。生命周期评价结果表明，该材料环境负荷低于传统石墨；技术经济分析证实其具备成本优势与良好产业化前景。本研究为开发适用于宽温域场景、高能量密度、低成本且绿色可持续的钠离子电池提供了可行工业化方案。
综上，本文构建了一种可大规模工业化制备杂原子共掺杂生物质基硬碳材料的工艺路线，为钠离子电池高能量密度负极材料的研发提供支撑。结合理论模拟与实验验证的综合研究手段，系统阐明了共掺杂机制、纳米结构演变规律与材料储钠性能三者间的内在关联。具体而言，经氮磷共掺杂制备得到的PNHC材料可逆容量达394 mAh/g，首次库仑效率高达89%；将其装配为26700型圆柱电池后展现出优异的实用化潜力，1C倍率下循环100圈容量保持率可达95.3%。理论计算进一步证实，不同共掺杂位点环境能够有效调控碳材料电子结构、加快钠离子迁移速率，同步提升材料容量与倍率性能。整体而言，该研究不仅明晰了高性能硬碳材料的设计机理，也为材料可控合成提供了实践指导。我们认为这套共掺杂改性策略可为后续高性能钠离子储能体系的基础研究与工业化量产提供重要参考思路。