文章链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.175999
硬碳负极在钠离子电池（SIBs）中面临一项关键挑战，由于储钠机制尚不明确且离子传输动力学迟缓，难以同时实现高容量和快速反应动力学，尤其在低电压平台区。在此，本研究展示了一种一步法金属盐催化策略，可在木质素磺酸盐生物质衍生硬碳中同步构建分级纳米孔并锚定单原子Zn-N₄位点。所得材料在0.02 A/g电流密度下实现了354 mAh/g的优异可逆容量，以及卓越的倍率性能（3.0 A/g时为238 mAh/g）。原位X射线衍射（XRD）和拉曼光谱（Raman）阐明了平台区钠存储受层间插入/纳米孔填充协同机制支配。此外，理论模拟揭示，Zn-N₄位点并非单独主导钠存储行为，而是通过与分级孔结构协同作用，优化局域钠离子（Na⁺）吸附强度并促进离子传输。与纯碳纳米孔相比，Zn-N₄修饰的纳米孔在整个孔径范围内表现出更为适中的Na⁺结合能，表明Na⁺与碳骨架之间的相互作用更加均衡。本工作凸显了有序硬碳骨架与单原子位点集成的优势，并为高性能钠存储提供了新见解。分级纳米孔与单原子亲钠位点的协同组合，为下一代钠离子电池负极
在本工作中，我们开发了一种金属盐催化策略用于构建分级孔结构，并通过在水热过程中引入ZnCl₂以及利用热解过程中的氮锚定效应，成功合成了具有Zn-N₄-C位点的木质素磺酸盐（LS）衍生硬碳。所得材料展现出优异的倍率性能和可逆容量，在0.02 A/g时达到354 mAh/g，在3.0 A/g时仍保持238 mAh/g。更重要的是，我们通过追踪整个热解过程中的结构演变，系统研究了SAZn-HC中纳米孔的演化机制。由于锌具有相对较低的挥发温度，其可在融入微晶石墨区域之前气化挥发，从而形成碳空腔。这些空腔不仅作为额外的气体释放通道促进纳米孔的形成，而且能够缓解碳层收缩并抑制过度石墨化。此外，多种原位表征技术证实了低电压平台区层间Na⁺嵌入与纳米孔填充机制的共存。在理论计算的支持下，我们验证了通过该金属盐催化分级孔工程策略构建具有亲钠单原子位点硬碳的可行性，为高倍率硬碳负极材料的设计与制备提供了一条有前景的途径。