文章链接：https://doi.org/10.1002/adfm.76330
钠金属电池（SMBs）因其高理论容量和钠资源丰富而展现出巨大的应用前景。然而，钠金属负极高的反应活性会引发异质且动态的界面应力，这种应力会破坏固态电解质界面（SEI）膜，并在循环过程中导致不可控的枝晶生长。传统的隔膜缺乏机械适应性，无法有效缓解界面应力，从而加剧了电池失效风险。为解决这一关键挑战，本研究设计了一种自适应隔膜，通过协同机械适应效应来缓解界面应力集中并抑制枝晶生长。具体而言，刚性玻璃纤维（GF）具有高模量，可作为机械骨架；而柔性超分子纳米纤维（CSNF）则作为粘弹性组分来耗散界面应力。二者协同作用实现了界面应力的均匀分布，有利于提升电池的循环稳定性。基于此，Na||GF/CSNF10%||Na对称电池展现出超过2600小时的超长循环寿命。Na||GF/CSNF10%||Na₃V₂(PO₄)₃电池在10 C高倍率下循环5000次后，仍保持初始容量（89.8 mAh g⁻¹）的88.4%。本工作凸显了复合隔膜中粘弹性组分与刚性组分之间的协同效应，实现了钠金属电池优异的长期循环稳定性和高倍率性能。
总之，本研究制备了一种机械自适应复合隔膜（GF/CSNF10%），其具有微纳互穿网络结构，集成了刚性玻璃纤维（GF）和柔性超分子纳米纤维（CSNF）。刚性GF作为机械骨架以维持结构强度，而CSNF则作为耗散性组分来适应界面形变。柔性CSNF通过链缠结滑移以及非共价键的动态断裂/重组，有效缓冲应变并耗散局域化应力，从而促进界面应力均匀化。这种均匀的界面应力有助于形成机械稳定的固态电解质界面（SEI）层。此外，CSNF表面的极性官能团可促进Na⁺吸附、均匀化Na⁺通量，并协同稳定SEI。因此，Na||GF/CSNF10%||Na对称电池展现出超过2600小时的超长循环寿命。与磷酸钒钠（NVP）正极组装的电池同样表现出优异的循环稳定性。重要的是，Na||GF/CSNF10%||NVP电池在10 C倍率下循环5000次后容量保持率达88.4%，优于采用传统隔膜的电池。本工作凸显了机械自适应复合隔膜中粘弹性组分与刚性组分之间的协同作用，为解决金属负极电池中机械-电化学性能权衡问题提供了普适性策略。该策略应对了不规则、动态变化的金属负极界面所带来的挑战，为实现长寿命和高能量金属电池提供了前景。