文章链接：https://doi.org/10.1021/acsaem.6c00169
水性锌-碘（Zn-I₂）电池因其高安全性、低成本和环境友好性，作为极具前景的储能体系而备受关注。然而，多碘化物穿梭效应和严重的自放电问题阻碍了水性锌-碘电池的实际应用开发。本研究通过在玻璃纤维（GF）表面涂覆生物质衍生氮掺杂碳纳米片（NCNS-5），制备了一种双功能隔膜（NCNS-5/GF）。该设计合理利用阻隔-吸附-再转化协同机制，将致密纳米片屏障与氮掺杂位点的化学吸附作用相结合。NCNS-5层作为物理屏障限制多碘化物迁移，同时富氮位点强烈吸附可溶性I₃⁻/I₅⁻物种并促进其再转化为活性碘物种，从源头抑制穿梭效应并缓解自放电。所制备的电池在长期循环后表现出85.1%的容量保持率，静置120小时后库仑效率达87.6%，同时在60°C高温或高碘载量条件下仍保持高容量保持率。本工作提出了一种有效的界面工程策略，通过在隔膜设计中整合物理屏障与化学调控，实现对转化型电池体系中可溶性中间产物的有效管理。
总之，通过在玻璃纤维基底上涂覆氮掺杂碳纳米片（NCNS-5），本研究开发了一种双功能隔膜，以解决锌-碘电池中相互交织的多碘化物穿梭效应与自放电问题。该NCNS-5/GF隔膜通过阻隔-吸附-再转化协同机制发挥作用：致密堆叠的纳米片形成物理屏障，而氮掺杂位点（特别是石墨氮）则通过化学作用锚定多碘化物，并催化促进其再转化为活性I⁻/I₂物种，这一机制得到了原位拉曼光谱和密度泛函理论（DFT）计算的证实。得益于此，采用NCNS-5/GF隔膜的锌-碘电池在1 A g⁻¹电流密度下展现出185.4 mAh g⁻¹的初始比容量，并在10,000次循环后保持84.1%的容量。该电池还表现出显著改善的抗自放电性能，静置120小时后库仑效率仍达87.6%，远高于未改性GF隔膜的56.7%。此外，在苛刻条件下，如60°C高温和5 A g⁻¹电流密度下，该电池在10,000次循环中容量衰减率仅为0.00378%/次；即便在高碘载量（12.8 mg cm⁻²）和0.2 A g⁻¹电流密度条件下，经1000次循环后仍保持92.7%的容量。本工作展示了一种实用且有效的隔膜改性策略，显著提升了水性锌-碘电池的循环稳定性和存储性能，为高性能锌-碘储能体系的设计提供了重要参考。