文章链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202507159
基于多糖的水凝胶电解质因其动态的三维氢键网络和高含水量在解决水系锌离子电池面临的问题上具有巨大优势，这些问题包括不可控的锌枝晶生长、析氢反应和腐蚀。然而，水凝胶电解质存在机械性能较差和离子电导率较低的问题。在这项研究中，研究员开发了一种可持续的双交联纤维素水凝胶电解质，通过重建氢键网络增强了机械强度和离子电导率。受阴离子增强效应的启发，SO42−能有效捕获纤维素网络中的束缚水分子，促进分子间氢键形成，从而改善机械性能；此外，由SO42-介导的富含强阴离子-氢键的纤维素网络结构促进了快速离子传输，通过均化Zn2+通量实现了可逆的锌沉积/剥离，从而有效抑制锌枝晶生长并消除副反应。因此，该水凝胶电解质在锌//锌对称电池中表现出可逆的沉积/剥离性能，在锌//二氧化锰电池中以2 A g−1的电流密度循环2000次后可逆容量达到194.3 mAh g−1，并使柔性软包电池在恶劣条件下实现稳定循环。此外，这种可生物降解的纤维素基水凝胶电解质为绿色电池的发展提供了广阔前景，为柔性及可穿戴设备中可持续水凝胶电解质的发展拓宽了道路。
总之，本研究构建了一种具有增强机械强度和离子电导率的可持续双交联纤维素水凝胶电解质，用于柔性锌离子电池。研究结果表明，其机械强度和压缩强度分别提高了20.6倍和14.0倍。通过实验和理论研究，SO42−能够捕获纤维素网络内的束缚水分子，促进纤维素链之间的分子间氢键相互作用并形成阴离子-氢键。因此，DCH-S体系中部分自由水分子被排出，形成均匀致密的网络结构，这有助于促进Zn2+传输并均化Zn2+通量，从而实现高离子电导率（24.1 mS cm−1）和高Zn2+迁移数（0.87），有效抑制锌枝晶生长并消除副反应。此外，纤维素链中的羟基可以调节Zn2+溶剂化结构并加速脱溶剂化过程，防止析氢反应（HER）和锌腐蚀等副反应的发生。结果表明，DCH-S电解质在Zn//Zn对称电池中，在5 mA cm−2电流密度下可实现超过800小时的稳定锌沉积/剥离；在Zn//MnO2电池中表现出优异性能，在2 A g−1电流密度下经过2000次循环后可逆容量仍达194.3 mAh g−1，并使柔性软包电池在恶劣条件下具有稳定的循环性能。更值得一提的是，DCH-S电解质具有可持续性和可生物降解性，可作为培养基支持植物生长。本研究为开发高性能、可持续的生物基聚合物电解质提供了新思路，有望在柔性及可穿戴设备的大规模应用中发挥作用。