文章链接：https://doi.org/10.1016/j.cclet.2025.111873
碳负载氮配位单金属位点（M-N-C）催化剂因其高金属利用效率、独特的尺寸依赖量子效应和优异的催化活性而被认为是锌空气电池（ZAB）的理想无铂族金属（PGM）阴极催化剂。然而，由于合成过程复杂，难以在金属原子和碳基体之间实现最佳配位环境，大规模、可持续地制备M-N-C催化剂仍然是一个重大挑战。在这项研究中，研究者开发了一种大规模制备Fe-N-C催化剂的方法，该方法通过原位蚀刻和碳化直接利用木质纤维素材料，而不需要酸洗。在原位蚀刻过程中，氯离子（Cl-）削弱了木质纤维素中的氢键，促进了纤维素、半纤维素和木质素的溶解，从而形成了丰富的微孔。在随后的碳化过程中成功形成了Fe-N4活性位点。所得SA-FeN4/PC催化剂得益于其多孔结构和Fe-N4位点的均匀分散，表现出增强的氧还原和析出反应（ORR/OER）性能和优异的稳定性。当用作ZAB中的阴极时，SA-FeN4/PC表现出长期稳定性，在5mA/cm2的电流密度下保持520小时的运行。此外，通过改变金属阳离子，我们成功制备了其他金属氮碳催化剂（SA-MN4/PC，其中M是指Co、Ni和Cu）。这种可扩展的合成策略在制备用于高温应用的木质单原子催化剂方面显示出巨大的潜力。
总结来说，该研究展示了一种无需酸洗的原位蚀刻煅烧方法，将原子分散的过渡金属（Fe、Co、Ni和Cu）锚定到木质多孔氮掺杂碳上，用作ZAB中的阴极催化剂。过渡金属氯化物通过水解木质纤维素在细胞壁中有效地产生了大量的微通道。随后，过渡金属离子均匀分散在木质氮掺杂碳骨架上，形成MN4（M = Fe、Co、Ni 和 Cu）结构。受益于这些结构优势，制备的SA-FeN4/PC催化剂表现出优异的ORR/OER活性和稳定性。此外，当组装成水性ZAB 时，催化剂表现出出色的可充电性和长期循环稳定性，可保持性能超过520 小时。这项工作为大规模制备单原子催化剂作为可充电ZAB的电极材料提供了一种新方法。