膜分离技术因其在能耗方面的显著优势，被认为是替代传统分离技术的有吸引力的选择。然而，多晶沸石膜在制备过程中容易在晶界处产生缺陷，这极大地限制了其分离性能。通常，沸石膜的活化需要在400-700 °C的高温下煅烧以去除有机结构导向剂（OSDA），但高温会导致晶胞参数变化和支撑体与沸石层热膨胀系数不匹配，从而产生巨大的应力，导致膜层产生裂纹和缺陷。因此，开发一种低温脱模板技术对于制备高质量的沸石膜至关重要。

 近日，华南理工大学化学与化工学院李刚、樊栓狮团队采用紫外光（UV）辐射技术在近环境温度下对SAPO-34分子筛膜进行了非热活化研究，旨在通过温和脱模板法控制孔结构并减少晶界缺陷。研究团队系统对比了不同紫外辐射条件对膜活化效果的影响，并深入评估了活化后膜材料在气体渗透率及分离选择性方面的综合性能。

 研究表明，采用紫外光（UV）辐射技术在近环境温度下对SAPO-34沸石膜进行非热活化，旨在控制孔结构并减少晶界缺陷。通过UV辐射成功去除了SAPO-34沸石粉末中的模板剂，傅里叶变换红外光谱（FTIR）、热重分析（TGA）和氮气吸附-脱附实验证实了这一点。UV辐射强度对SAPO-34膜的质量有显著影响。在最佳UV脱模板条件下，SAPO-34膜表现出约10−7 mol ·Pa−1·m−2·s·−1 的适中氢气渗透率，且在室温下对异丁烷（i−C4H10）的分离选择性超过75。令人惊讶的是，尽管二氧化碳（CO2）分子尺寸较小，其渗透率却远低于氮气（N2）和甲烷（CH4），导致氢气/二氧化碳（ H2/CO2）的渗透选择性前所未有地高，这主要归因于膜通道内受限的有机结构导向剂残留物与二氧化碳分子之间强烈的相互作用。气体渗透的温度依赖性表明，气体通过SAPO-34沸石膜的扩散遵循活化扩散机制。

 图1.（a）XRD图谱，（b）FTIR光谱，（c）热重（TG）曲线，以及（d）原位合成、煅烧和UV脱铝处理后的

SAPO-34沸石晶体的氮气吸附-脱附等温线

 图2. (a) α-Al₂O₃ 支撑体和SAPO-34分子筛膜的XRD图谱，(b) SAPO-34分子筛膜的顶视图，(c) SAPO-34分子筛膜的截面SEM图像

 图3. (a) SAPO-34沸石膜在室温下气体渗透率随气体动力学直径的变化。

(b) SAPO-34沸石膜在室温下的克努森选择性和渗透选择性

 本研究成功开发了一种温和的紫外脱模板技术，用于在低温下非热活化SAPO-34沸石膜。该技术通过显著降低活化过程中的热应力，有效减少了晶界缺陷，从而大幅提高了沸石膜的气体分离选择性。研究发现，膜通道内残留的部分有机结构导向剂与二氧化碳分子之间存在强烈的相互作用，导致了异常低的二氧化碳渗透率和极高的氢气/二氧化碳分离选择性。这种UV脱模板技术为制备高选择性的分子筛膜提供了新的途径，有望扩展应用于其他类型的沸石膜活化，以实现高效的分子分离。

 相关研究成果以“Mild ultraviolet detemplation of SAPO-34 zeolite membranes toward pore structure control and highly selective gas separation”为题，发表于国际知名期刊《Separation and Purification Technology》。论文通讯作者为华南理工大学化学与化工学院樊栓狮教授，第一作者为李刚教授，合作者还包括王燕鸿副研究员和郎雪梅副研究员以及硕士研究生张子健。该研究得到了国家自然科学基金重点项目（项目号：22178170、U2201219）、广东省自然科学基金杰出青年项目（项目号：2023A1515011233）及中央高校基本科研业务费专项资金（项目号：202302020036）的联合资助。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.123988