剑桥大学,重磅《Nature》:太阳能燃料规模化生产!

模仿自然光合作用的光电化学(PEC)人造叶通过在一个紧凑的装置中集成光收集和催化,具有降低可持续太阳能燃料生产成本的潜力,展现出巨大的应用前景。 然而,将光吸收器和电催化剂结合起来的高性能光电化学原型的复杂性仍然限制了其可扩展性,导致太阳能燃料和其他光收集技术之间存在差距。因此,通过采用最先进的沉积技术,器件制造也必须向便携式、轻量级系统转换,以便PEC设备能够在环境要求苛刻的条件下减少资源消耗、方便运输、部署和离网操作。 英国剑桥大学Erwin Reisner教授团队报道了通过使用薄、柔性基材和碳质保护层制造的轻质人造叶。使用铂催化剂的卤化铅钙钛矿光电阴极(沉积在氧化铟锡涂层聚对苯二甲酸乙二醇酯上)表现出4266 µmolH2g−1h−1的活性,使用分子Co催化剂的光电阴极在用于CO2还原时,在0.1太阳照射下,表现出7.2的高CO:H2选择性。相应的轻质钙钛矿-BiVO4 PEC器件显示无辅助太阳能对燃料的效率分别为0.58%(H2)和0.053%(CO)。其可扩展性能可通过100cm2的独立人造叶证实,保持与1.7 cm2类似器件相当的性能和稳定性(约24 h)。器件操作中形成的气泡进一步使30~100 mg•cm−2装置漂浮,同时轻型反应器有助于在河流的室外试验期间进行气体收集。这种叶子状PEC装置跨越了传统太阳能燃料方法之间的重量鸿沟,显示了与光催化悬浮液和植物叶片的活性相当的每克活性。所提出的轻质浮动系统可以实现开放水域应用,从而避免与土地使用的竞争。相关研究工作以“Floating perovskite-BiVO4 devices for scalable solar fuel production”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。 本研究展示了这些方法在(光)电化学燃料生产方面的潜力。首先研究了可铺展的石墨环氧(GE)糊料作为连接钙钛矿器件与质子和CO2还原催化剂的坚固界面。薄密封剂与卤化铅钙钛矿光电阴极和BiVO4光电阳极兼容,可在任何所需形状的柔性塑料或金属基板上制造。光电极结合成轻质人造叶,产生各种产品,其每克活性与植物和半导体悬浮液相当。 图1. 薄钙钛矿-BiVO4人造叶及其组件 图2. GE电极、薄钙钛矿和BiVO4光电极的光电化学 图3. 用于太阳能燃料生产的可扩展轻型光电极和PEC装置的性能 本研究介绍了用于无辅助水分解和合成气生产的轻质叶状PEC装置。通过用柔性薄膜替代传统的玻璃基板和大块密封剂,这些人造叶达到与植物叶相当的每克高活性。漂浮PEC器件(100 cm2)表现出优异的可扩展性,显示出与1.7 cm2器件类似的克活性。独立漂浮的叶子重量小于100 mg•cm−2,与可扩展制造技术兼容,在实验室和室外测试中扩大到100 cm2时保持类似的产品速率。研究者设计的钙钛矿光电阴极将每克光催化剂的高活性与紧凑PEC系统设计相结合,表现出在低光照射下对CO2还原具有高选择性。这些概念型设备有助于展望未来,自主燃料生产装置可以利用池塘或海洋的波浪,在开阔水域获取光收集的巨大潜力。 文章链接: https://www.nature.com/articles/s41586-022-04978-6



