摘要：

海洋和陆地的碳储存通常是分开量化的，没有充分考虑到碳通过内陆水域、河口、潮汐湿地和大陆架水域从陆地到海洋的运输，即 陆地到海洋的水生连续体（LOAC）。在这里，我们评估了工业时期之前的LOAC碳循环，以及受到人类直接干预（包括气候变化）的干扰。在我们对全球碳循环的看法中，传统的 长程循环 将碳从陆地生态系统通过河流带到公海，而两个 短程循环 将碳从陆地生态系统带到内陆水域和从潮汐湿地带到公海，从而加强了这个循环。使用质量平衡方法，我们发现，工业化前陆地生态系统吸收大气中的二氧化碳转移到海洋，然后再放出到大气中，每年达到0.65± 0.30 Pg C yr-1（±2 sigma）。人类加速了陆地生态系统、内陆水域和大气之间的碳循环，并减少了潮汐湿地和水下植被对大气中二氧化碳的吸收。忽视这些不断变化的LOAC碳通量，会导致陆地生态系统的碳储存被高估0.6±0.4 Pg C yr-1，而沉积和海洋的碳储存则被低估了。我们确定了知识差距，这是减少未来LOAC通量评估中不确定性的关键。

主要内容

陆地和海洋的碳库是控制大气中二氧化碳（CO2）和地球气候的关键守门员，其时间尺度为一年到百年。在大多数碳预算中，陆地和公海上的冰川生态系统（定义见方框1）被视为只与上层大气交换二氧化碳的孤岛。实际上，陆地生态系统吸收的一些碳作为二氧化碳被 陆地到海洋的水生连续体（LOAC）（方框1）运送到海洋，并可能返回到大气中或在其旅程的每一步被捕获在沉积物中。碳沿LOAC的运输和转化涉及自然过程，而这些自然过程受到了人类活动的严重干扰。需要对LOAC的这种运输和再分配有一定的了解，以便将自然和人为的通量从观测分析所估计的二氧化碳总通量中分离出来，如大气反演、表层-海洋二氧化碳调查或涡流共变生态系统交换测量的升级。尽管最近在理解LOAC过程方面取得了进展，例如，自然和人为二氧化碳通量的分离仍然依赖于这样的假设：LOAC是自然碳从陆地流向海洋的 河流管道。这种方法由Sarmiento和Sundquist提出，政府间气候变化专门委员会（IPCC）和全球碳项目（GCP）继续使用。

Fig.1. a, 根据 河流管道 模型。 b, 根据海洋的经向碳传输。 c, 根据本研究的LOAC碳循环模型。LOAC循环模型明确说明了传统全球碳预算中忽略的LOAC部分。它将 陆地 分为 陆地生态系统 和 内陆水域，并将 河口和潮汐湿地 以及 大陆架水域 等被忽视的部分纳入整体碳预算。完整的LOAC环路可以分解为一个连接陆生植物生态系统和开阔海洋的长程碳环路（绿色）和两个短程碳环路，分别连接LOAC上游部分的陆生植物生态系统和内陆水域（灰色），以及LOAC下游部分的潮汐湿地和大陆架水域和开阔海洋（蓝色）。面板a、b中的单位是Pg C yr-1。OC代表有机碳，PIC代表颗粒无机碳。LOAC通量命名法见表1。

使用河流管道概念模型对LOAC工业化前自然碳通量的标准估计是0.45 ± 0.18 Pg C yr-1。这个数字是根据现今对河口碳传输的观测结果（0.71 Pg C yr-1）得出的，假设其中一部分碳被埋在海洋中（0.26 Pg C yr-1），其余的被外排回大气中（图1a）。这一估计有四个主要缺陷：河流输入（0.71 PgC yr-1）低于最近的评估，即0.90 PgC yr-1；它假定碳在河流中被动传输；它忽略了河流碳传输的人为扰动；它假定所有在河口传输的碳然后到达公海，忽略了河口、潮汐湿地和大陆架水域的作用。最近，Resplandy等人将工业化前的河流碳输送量上调至0.78±0.41 PgC yr-1，认为需要更高的河流供应量来匹配观察到的海洋中的碳经向输送（图1b）。在随后使用前者（例如，参考文献25）和后者的估计值后，GCP最近使用两种估计值的平均值（即0.61 PgC yr-1）评估了陆地到海洋的碳通量。然而，这些估计值对LOAC对全球碳循环的贡献的理解是有限的，因为它们要么没有考虑所有关键的碳途径，要么仅仅依靠海洋追踪器观测的间接约束（图1）。

在本展望中，我们用更详细的LOAC描述来取代河流管道的概念模型。在最近对全球LOAC通量评估的基础上，我们使用图1c中给出的更完整的描述来估计工业化前和人为的LOAC碳转移。我们讨论了工业化前时期陆地到海洋碳转移的规模和基本过程，人类活动对这些转移的扰动程度，以及这种扰动如何使人为二氧化碳的吸收与陆地和海洋库的碳储存脱钩。最后，我们确定了LOAC研究中的关键知识差距，并讨论了如何减少未来LOAC通量估计中的不确定性。

现今的碳循环

评估图2a所示的现今碳预算（大约是1990年至今）的起点（补充章节0的第1步）是河口的横向通量，水进入河口：这是沿LOAC20的最佳限制的横向碳传输。我们对这一横向通量的估计，即0.95±0.15 Pg C yr-1（FIE，LOAC通量名称见表1和图1c），是基于对河流携带碳的最新评估，但也包括地下水海下碳排放（补充章节1）。地下水碳排放是非常不确定的32,33，但它是陆地到海洋碳转移的一个相对较小的途径，可能不超过0.1-0.2 PgC yr-1。在河口下游，我们利用最近的综合研究（补充章节1）估计，潮汐湿地、河口和大陆架水域（FAW-FEA+FAC）对大气二氧化碳的净吸收，使河流向公海输送的碳增加了0.40±0.15 PgC年。这种大气二氧化碳的吸收与沿海沉积物中的碳埋藏（FWS + FES + FCS；补充章节1）相平衡，因此，河流-河口边界的碳净横向转移（FIE）等于大陆架水域和公海之间的转移（FCO；图2a）。

Fig.2. a，当代全球碳预算（黑色数字，2005-2014年）及其人为扰动（红色数字）。工业化前的碳循环被分解为无机风化循环和由有机碳通量驱动的非风化循环，见补充章节3。所有斜体字的通量均来自自下而上的估计；其他通量则由质量平衡来约束。限制不确定性的方法在补充资料中描述，适用于现今通量（补充章节1）和人为扰动通量（补充章节2）。单位是PgC yr-1。所有通量都被四舍五入到±0.05 PgC yr-1。

我们注意到，从陆地到LOAC的大陆部分的上游（图1c的左侧），不能通过观测来评估从陆地浸入LOAC的碳量。因此，这一通量是由质量平衡来制约的，再次从已经确立的河口横向通量FIE开始。在河流-河口界面的上游，我们修订了从内陆水域逃逸到大气中的碳估计值（FIA=1.85±0.50 Pg C yr-1；补充章节1）和内陆水域碳掩埋值（FIS=0.15±0.10 Pg C yr-1；补充章节1）。这些对碳逃逸和埋藏的估计考虑了溪流、河流、池塘、湖泊和水库的贡献，但不包括来自洪泛区的基本未知但潜在的大量通量。尽管有很大的不确定性，这些修订产生了从陆地生态系统到内陆水域的大量横向碳损失，即2.95±0.55 Pg C yr-1（FLI）。

为了在全球碳预算的背景下重塑现今的LOAC碳通量，我们选择2005-2014年的十年作为例子。选择一个较短的时间框架是需要的，以约束快速发展的化石燃料排放、大气二氧化碳增长率和公海吸收。在此期间，使用基于表层海洋二氧化碳分压（pCO2）测量的三种数据驱动的产品，估计公海二氧化碳吸收量为1.85±0.95 Pg C yr-1，这在给定的时间范围内显示出显著的一致性（补充表2）。使用这一海洋吸收量、我们新的LOAC通量和化石燃料排放量（8.90 PgC yr-1）以及GCP3报告的大气二氧化碳增长率（4.40 Pg C yr-1）来封闭当今的大气碳预算，得出陆地生态系统的二氧化碳吸收量为4.10 ± 1.50 Pg C yr-1（FAL；图2a；进一步细节见补充章节0，1）。这一碳吸收量的很大一部分没有储存在原地，而是进入LOAC，在那里大部分被回收到大气中，这表明在冰川生态系统和内陆水域之间有快速的碳周转。

人为扰动

我们没有使用河流管道的概念，而是修订了人为碳预算，以包括LOAC的每一段（图2a，补充章节0的步骤2，详见补充章节2）。我们发现，人为扰动明显增加了碳从陆地生态系统向内陆水域的横向转移，增加了0.60±0.40 Pg C yr-1（F′LI；补充章节2）。这种从陆生生态系统浸出的碳的增加，主要是加强了内陆水体的排气和埋藏（补充章节2），因此河流-河口界面的碳通量比工业化前的值只增加了0.10±0.05 Pg C yr-1（F′IE），这与全球和区域评估一致。此外，大气中二氧化碳交换的人为扰动和河流-河口界面下游的掩埋在很大程度上相互抵消。因此，从河流-河口界面到大陆架-开阔洋界面，人类活动的净迁移扰动只略有增长，达到0.15±0.15 PgC yr-1（F′CO；图2a，补充章节2）。

开阔海域的人为二氧化碳汇（F′AO；图2a）估计为2.50±1.00 PgC yr-1，由现今的二氧化碳总吸收量（1.85±0.95 PgC yr-1；参考文献56）减去我们的LOAC评估得出的工业化前放气量（0.65±0.30 PgC yr-1；见下节）。然而，公海碳储存的人为变化达到2.65 ± 1.00 Pg C yr-1。它大于海洋的人为二氧化碳吸收量，因为有0.15±0.15 PgC yr-1的人为碳从陆架水域横向接收（补充章节0）。相反，通过关闭人为碳预算得到的陆架生态系统的人为二氧化碳汇为2.30 ± 1.50 Pg C yr-1（F′AL；补充章节2）。由于人为碳渗入内陆水域，该汇比陆地上的净人为碳储存量（1.70 ± 1.55 Pg C yr-1）大得多。我们注意到，部分由于横向碳通量的重大不确定性的传播，LOAC对陆地和公海的人为碳储存的影响在2σ水平上有50-100%的不确定性。

工业化前LOAC碳循环

在我们的概念框架中，我们通过从前面章节描述的现今LOAC预算中减去人为干扰，得出所有LOAC通量的工业化前状态（表1）（补充章节0的第3步，图2b）。因此，工业化前碳通量的不确定性进一步增加，突出了达到包括人类扰动前LOAC的碳预算闭合的挑战。我们的分析表明，工业化前的陆地生态系统吸收了1.80 ± 0.75 PgC yr-1的大气碳，作为二氧化碳（F°AL），完全流入内陆水域。基岩的风化（F°WI；地质通量术语见补充方框0）和被侵蚀的岩性和旧土壤有机碳的横向转移（F°FI）分别增加了0.40±0.15 Pg yr-1和Pg yr-1，导致在前工业时代从土壤到内陆水域的横向转移总量为2.35±0.7 Pg yr-1。其中大部分碳在内陆水域被上游的短程碳循环处理（灰色，图1c），只有0.85±0.20 Pg C yr-1作为长程碳循环的一部分流经河流-河口界面（F°IE）（绿色，图1c）。

在河流-河口界面的下游，潮汐湿地在下游短程碳循环（蓝色，图1c）中的二氧化碳吸收量是现在的两倍（F°AW - F°EA = 0.20 ± 0.15 PgC yr-1；补充章节1、2），大陆架水域也吸收了少量大气中的二氧化碳（F°AC = 0.10 ± 0.15 PgC yr-1）。在前工业化时代，共有1.15±0.25 Pg yr-1进入沿海水域，其中约四分之三由河流和地下水输送（0.85±0.20Pg yr-1），四分之一由河口、潮汐湿地和陆架水域从大气中吸收（0.30±0.20 Pg yr-1）。在流入沿海水域的碳总量中，约30%（0.35±0.15 PgC yr-1）被掩埋在沿海沉积物中（补充章节1，2），产生从大陆架水域到公海的碳转移，即0.80±0.30 PgC yr-1（F°CO）。在公海，这一转移中的0.15±0.05 PgC yr-1被永久地埋藏在沉积物中（F°OS），而其余的0.65±0.30 Pg C yr-1被外排到大气中（F°AO）。因此，从全球碳循环的角度来看，工业化前的三个碳循环从大气到陆地和LOAC，再从公海回到大气的净量为0.65 ± 0.30 PgC yr-1。

对全球碳循环的意义

被忽视的短程LOAC环路

我们对工业化前公海二氧化碳放气量（0.65±0.30皮克/年）的诊断是由一个 长程 和两个 短程 LOAC碳环路的叠加而来（图1c，2b）。长程环路携带来自陆地生态系统的碳，为河口提供了0.85 ± 0.20 PgC yr-1的全球河流和地下水碳通量，略高于以前的工作，但与工业化前长程河流环路的传统观点一致。我们的观点强调了上游短程环路的作用，该环路在到达河流-河口界面之前，将从陆地生态系统中浸出的约80%的碳回收到大气中，使碳从陆地转移到海洋的过程降到最低（灰色，图1c）。此外，我们发现存在一个下游短程循环，将碳从沿海植被（潮汐湿地和水下植被）和陆架带到公海，这在很大程度上抵消了这些LOAC段的碳埋藏，并有助于公海工业化前的排气（蓝色，图1c）。

这里估计的工业化前的 蓝碳 吸收量（即潮汐湿地和水下植被的吸收量）与最近的研究结果一致。我们的研究结果表明，这种下游短程循环在前工业化时代比现在更活跃，沿海植被对大气碳的吸收在人为干扰下减少了25-50%，与以前的工作一致3。盐碱地、红树林和海草的平均损失率约为每年1.5-2.0%，而大型藻类的变化仍不确定35,70,71。所涉及的过程可能包括人类干预（如土地开垦和污染）造成的盐沼、红树林和海草的损失，以及旋风等气候干扰的加剧。下游的短程LOAC碳循环也是由大陆架上一个小的--承认是不确定的--工业化前的二氧化碳汇提供的。这个汇可能是由 寒冷 的生物活跃的大陆架地区的强烈吸收，陆源和海洋有机碳在大陆架上的有效交换，以及水下植被的有效碳吸收35所控制。

最近的一项地球系统模拟研究证实了短程LOAC碳循环为工业化前海洋放气提供的证据，表明长程循环只能解释工业化前约0.3 PgC yr-1的放气，因此有一个缺失的碳输入，我们主张来自沿海植被和陆架。这种额外输入的存在与观测工作相一致，观测工作表明，大型藻类将其90%的溶解性有机碳(DOC)输出到深海，红树林是热带海洋中土生土长的DOC的主要来源，海草可能将其30%的有机碳输出到陆架断层。此外，从红树林和潮汐沼泽向海洋输出的无机碳可能是一个比原地埋藏更大的长期碳汇，这一途径可能是潮汐湿地预算中的一个主要项目。最近证实的陆架上的水体停留时间很短， 这是由密集的三维环流和与公海的交流造成的，这支持了向公海的有效横向碳输出。这表明陆架处理碳的效率比以前认为的要低，从而加强了陆地和陆架碳循环对开阔海洋的影响。