氮氧化物的电催化转化为增值化学品是缓解人类造成的全球氮循环失衡的一种有前景的策略，但控制产品的选择性仍然是一个巨大的挑战。

有鉴于此，韩国光州科学技术院Chang Hyuck Choi、韩国先进科技学院Hyungjun Kim、淑明女子大学Wooyul Kim等人，展示了铁氮掺杂碳作为一种高效和耐用的电催化剂，可选择性地将一氧化氮还原为羟胺。利用operando光谱技术，确定了催化位点为分离的亚铁基团，在此位点上，随着pH的降低，羟胺的生成速率以超能态的方式增加。

要点1. 研究了单原子铁催化剂的NORR电催化，其中类血红素活性FeNxCy部分与碳质底物（即Fe–N–C催化剂）共价键合。由于催化剂中的FeNxCy在酸性电解液中不会遭受强烈的Fe脱金属作用，这种结构明确的催化剂为在强腐蚀反应条件下对FeNxCy基团的基本理解和原位研究提供了一个合适的平台。

要点2. 计算多尺度模型将这种非常规的pH依赖性归因于NO的氧化还原活性性质。这使得速率限制的NO吸附态对随pH相关过电位变化的表面电荷更敏感。

要点3. 在流动型H₂-NO燃料电池的短路模式下实现了71％的法拉第效率和高达215 μmol·cm^-2 h^-1的NH₂OH生产速率，而且在50小时的运行中却没有明显的催化失活。

Kim, D.H., Ringe, S., Kim, H. et al. Selective electrochemical reduction of nitric oxide to hydroxylamine by atomically dispersed iron catalyst. Nat Commun 12, 1856 (2021).

DOI: 10.1038/s41467-021-22147-7

https://doi.org/10.1038/s41467-021-22147-7

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