Nature Catalysis：一种用于CO2还原的固态电解质反应器设计!

第一作者：Jung Yoon ‘Timothy’ Kim , Peng Zhu

通讯作者：汪昊田

通讯单位：莱斯大学

【研究亮点】

研究报道一种多孔固体电解质反应器策略能够有效地恢复CO2电化学还原过程中CO2交叉引起的碳损失。通过在阴极和阳极之间形成可渗透和离子传导的磺化聚合物电解质作为缓冲层，交叉碳酸盐可以与阳极产生的质子结合，重新形成 CO2 以供重复使用，而不在与阳极O2 混合。使用Ag纳米线（NW）催化剂用于催化CO2还原为 CO，展示高达90%的超高纯度气体 (>99%)的交叉CO2回收率，同时在200 mA cm-2 电流密度下实现超过90%的CO法拉第效率。

【主要内容】

电化学CO2还原（CO2RR）可以合成基本的化学原料，储存和使用可再生电力，并且缓解气候变化。目前大量研究集中于催化材料设计和反应器工程。虽然已经开发多种催化剂来提高本征CO2RR 选择性和活性，用于合成C1（一氧化碳、甲酸盐、甲醇、甲烷）C2（乙烯、乙醇、醋酸）甚至 C3（正丙醇）产品，但是CO2 电解槽的发展，特别是在流通池和膜电极组件 (MEA) 反应器中使用气体扩散层 (GDL) 电极，在将催化性能推向工业相关指标方面发挥着核心作用。例如在MEA电解池中将CO2还原为CO，多种催化剂催化下（Ag纳米颗粒，过渡金属单原子催化剂等）电流密度可以达到数百 mA cm-2，CO 选择性超过90%，为未来工业化奠定了坚实的基础。

但是碳酸盐交叉导致的大量碳损失会极大地限制CO2RR技术的商业化应用潜力。在 CO2RR电解过程中，特别是在大电流密度下，阴极-电解质界面会产生大量氢氧根离子 (OH-)，它们与CO2进料气快速反应形成碳酸根或碳酸氢根离子。这些碳酸根离子在电场的驱动下迁移穿过阴极-阳极界面朝向反应器的阳极，并与析氧反应(OER)中局部产生的质子 (H+) 重新结合，再次形成 CO2气体。不幸的是，由于和阳极 O2 混合，这些交叉的 CO2 分子不能直接在用于CO2RR，导致显着的碳损失，从而降低了CO2RR技术的整体能源效率。

鉴于此，莱斯大学汪昊田教授课题组报道采用多孔固体电解质(PSE)反应器设计在 CO2RR 电解过程中高效回收交叉 CO2。通过在阴极和阳极之间引入磺化聚合物电解质缓冲层，交叉CO3 2-可以与来自阳极OER的H+结合再次形成CO2气体，通过去离子水(DI)连续冲洗PSE层可以轻松捕获交叉的CO2。使用Ag NW催化剂作为研究模型，作者证明可以超高纯度形式（超过 99% 的气体纯度）回收超过 90% 的交叉 CO2 气体，同时保持良好的 CO2RR 催化性能，超过 90% 的 CO 选择性和200 mA cm-2的高电流密度。此外，能够将这些回收的 CO2 再循环回输入流中，从而在 100 mA cm-2 电流密度下获得超过 90% 的高连续 CO2 转换效率。