3篇Nature Catalysis！CO2还原，到底在研究什么？

发布者：刘德桃发布时间：2022-05-18浏览次数：10

7天，3篇Nature Catalysis！CO2还原，到底在研究什么？

催化计 纳米人 2022-04-26 08:46 发表于福建


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复杂的选择性趋势以及反应产物分布和催化剂性能之间联系的缺失阻碍了电化学 CO2 还原反应 (CO2RR) 生成多碳产物的实际应用。

近日，德国马普学会弗里茨-哈伯研究所Beatriz Roldan Cuenya，Janis Timoshenko等采用亚秒级时间分辨率原位操作 X 射线吸收和 X 射线衍射方法来揭示暴露于动态反应条件下的催化剂的惊人复杂性。


作者表明，使用由交替工作和氧化电位周期组成的脉冲反应方案，动态地扰乱源自 Cu2O 纳米立方体的催化剂，可以将共存铜物种的集合对产物分布的影响解耦。


特别是，与静态 CO2RR 条件相比，在狭窄的阴极和阳极脉冲持续时间范围内实现了氧化和还原铜表面物种之间的优化动态平衡，从而使乙醇产量增加了两倍。


该工作的报道为通过动态控制的结构和化学转变来控制催化剂的选择性奠定了基础。

Janis Timoshenko, et al. Steering the structure and selectivity of CO2 electroreduction catalysts by potential pulses. Nat. Catal., 2022
DOI: 10.1038/s41929-022-00760-z
https://www.nature.com/articles/s41929-022-00760-z



  

CO2和H2O在近中性碱性电解液中生成碳酸盐是一种节能高效率电催化CO2的方法。有鉴于此，洛桑联邦理工学院胡喜乐等报道发现在酸性电解液中加入碱金属阳离子电催化CO2还原能够抑制竞争性HER反应，解决CO2电催化副反应生成碳酸盐的问题。在这种电催化反应方法中，作者考察了三种典型的常用CO2电化学还原催化剂，C/SnO2、Au、Cu，发现在电催化制备甲酸、CO的过程中实现了90 %的法拉第效率。


Gu, J., Liu, S., Ni, W. et al. Modulating electric field distribution by alkali cations for CO2 electroreduction in strongly acidic medium. Nat Catal (2022)

DOI: 10.1038/s41929-022-00761-y

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00761-y

 



电化学CO2还原技术的实际应用目前仍受到明显的CO2交叉扩散到阳极侧的影响。由于传统CO2电解槽中界面碳酸盐的形成，交叉扩散的CO2会与O2混合。


有鉴于此，莱斯大学汪淏田等报告了一种多孔固体电解质反应器策略，来有效地恢复这些碳损耗。通过在阴极和阳极之间使用可渗透的离子传导磺化聚合物电解质作为缓冲层，界面碳酸盐可以与阳极产生的质子结合，重新形成CO2气体以供重复使用，而无需与阳极O2混合。作者使用银纳米线催化剂将CO2还原为CO，并在超高纯度气体 (>99%) 中展示了高达 90% 的交叉扩散CO2回收率，同时在 200 mAcm-2 电流下提供超过90%的CO法拉第效率。通过将回收的CO2循环到CO2输入流中，实现了超过 90% 的连续CO2转化效率。


Kim, J.Y.‘., Zhu, P., Chen, FY. et al. Recovering carbon losses in CO2 electrolysis using a solid electrolyte reactor. Nat Catal (2022). 

DOI: 10.1038/s41929-022-00763-w

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00763-w