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华南理工施雪涛、美国俄克拉荷马大学毛传斌合作:可3D打印的高强度主客体生物高分子水凝胶

日期:2019-01-22


天然高分子水凝胶因具有极好的生物相容性、可生物降解和低免疫排斥性被誉为最有希望应用于器官等软组织修复的材料之一,然而大多天然高分子水凝胶因为其化学结构和高含水量导致其力学强度较差、功能单一,具体来说,这些水凝胶普遍较脆,即使在很小的压力下也容易遭到破坏。这些不足严重限制了天然高分子水凝胶在临床医学中的应用。

鉴于此,华南理工大学施雪涛教授和美国俄克拉荷马大学毛传斌教授及其研究生王志芳等人为了解决传统水凝胶中机械强度和生物相容性难以达到平衡的难题,通过主客体包合作用高效地构建了一种新型“三臂”主客体超分子(HGSM),这种主客体超分子可作为单体通过光引发交联制备一种新型超分子水凝胶(HGSMGel)。由于含有主客体包合和化学共价多级网络,能使水凝胶在受到外力时能形成良好的能量耗散机制,压缩模量可达9.13 MPa,同时赋予HGSMGel抗压缩、耐疲劳和抗切割等优异的力学性能。此外,水凝胶中主客体疏水包合交联网络的可逆性使其具有快速自愈合性。同时,HGSMGel具备良好的生物相容性,使其相对于传统水凝胶有显著的性能和功能优势。相关工作发表在Angewandte Chemie International Edition 2018, 57, 9008-9012上。

aHGSMGel水凝胶自愈合示意图;图b为将HGSMGel制备成“耳朵”型的水凝胶;图c为抗切割、抗压缩过程展示图;图dHGSMGel的细胞学评价实验。

基于前一部分的研究成果,研究者继续将这种新型“三臂”主客体超分子引入GelMAGelatin Methacryloyl)水凝胶网络中,通过3D打印技术构建出含有主客体包合作用和化学共价交联的多级交联网络的GelMA水凝胶支架(HGGelMA)。研究发现HGSM的加入有效地改善了GelMA水凝胶的能量耗散机制。相比纯GelMA水凝胶,HGGelMA水凝胶的压缩模量提高525%。同时还赋予HGGelMA支架良好的抗压缩、耐疲劳及可塑性等优良性能。由于水凝胶网络中存在可逆的主客体包合网络, HGGelMA同样具有良好的自愈合性能。

aHGGelMA水凝胶合成结构示意图;图bHGGelMA水凝胶支架的3D打印制备过程;图cHGGelMA水凝胶可能的自愈合过程机理图;图d为自修复后水凝胶的拉伸示意图;图d为骨髓间充质干细胞在水凝胶打印纤维进行3D培养。

体外细胞实验表明HGGelMA具有良好的生物相容性和细胞粘附性,对细胞的正常粘附、增殖、迁移等活动基本无影响。体内动物学实验评价也表明HGGelMAGelMA都具有良好的组织相容性,引入这种新型“三臂”超分子的HGGelMA水凝胶保持了与GelMA水凝胶相当的生物活性。

该研究的最大意义在于:在天然高分子水凝胶材料引入主客体分子是一种简便、高效的解决传统天然水凝胶力学强度差、功能单一的方法,该研究成果为推动高分子水凝胶在组织修复及重建工程领域上应用提供了新的参考。该部分相关工作发表在Materials HorizonsDOI10.1039/C8MH01208C


文献链接:

1. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201804400

2.https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2019/MH/C8MH01208C#!divAbstract

施雪涛课题组介绍:

本课题组致力于生物水凝胶、组织工程、药物控释、生物三维打印、干细胞治疗、生物无机材料、生物微流体等领域的研究工作。(编辑/国家人体组织功能重建工程技术研究中心)